Microscopía de puntos cuánticos de barrido

La microscopía de puntos cuánticos de barrido (SQDM) es una microscopía de sonda de barrido (SPM) que se utiliza para obtener imágenes de distribuciones de potencial eléctrico a nanoescala en superficies. ^{[1] [2] [3] [4]} El método cuantifica las variaciones del potencial de la superficie a través de su influencia en el potencial de un punto cuántico (QD) unido al vértice de la sonda escaneada. SQDM permite, por ejemplo, la cuantificación de dipolos de superficie que se originan a partir de átomos , moléculas o nanoestructuras individuales . Esto proporciona información sobre los mecanismos de superficie e interfaz, como la reconstrucción o relajación, la distorsión mecánica, la transferencia de carga y la interacción química . La medición de distribuciones de potencial eléctrico también es relevante para caracterizar dispositivos semiconductores orgánicos e inorgánicos que presentan capas de dipolos eléctricos en las interfaces relevantes . La distancia de la sonda a la superficie en SQDM varía de 2 nm ^{[1] [3]} a 10 nm ^[2] y, por lo tanto, permite obtener imágenes en superficies no planas o, por ejemplo, de biomoléculas con una estructura 3D distintiva. Las técnicas de imágenes relacionadas son la microscopía de fuerza con sonda Kelvin (KPFM) y la microscopía de fuerza electrostática (EFM).

Principio de funcionamiento

En SQDM, la relación entre el potencial en el QD y el potencial de superficie (la cantidad de interés) se describe mediante un problema de valor límite de electrostática. El límite está dado por las superficies de la muestra y la sonda, que se supone que están conectadas en el infinito. Entonces, el potencial de un QD puntual en se puede expresar utilizando el formalismo de la función de Green como una suma sobre el volumen y las integrales de superficie, ^[5] donde denota el volumen encerrado por y es la normal de la superficie. ${\displaystyle {\mathcal {S}}}$ ${\displaystyle \Phi _{\text{QD}}=\Phi (\mathbf {r} )}$ ${\displaystyle \mathbf {r} }$ ${\displaystyle {\mathcal {V}}}$ ${\displaystyle {\mathcal {S}}}$ ${\displaystyle \mathbf {n} '}$

$${\displaystyle \Phi _{\text{QD}}=\Phi (\mathbf {r} )=\iiint \limits _{\mathcal {V}}G(\mathbf {r} ,\mathbf {r} '){\frac {\rho (\mathbf {r} ')}{e}}d^{3}\mathbf {r} '+{\frac {\epsilon _{0}}{e}}\oint \limits _{\mathcal {S}}{\bigg [}G(\mathbf {r} ,\mathbf {r} '){\frac {\partial \Phi (\mathbf {r} ')}{\partial \mathbf {n} '}}-\Phi (\mathbf {r} '){\frac {\partial G(\mathbf {r} ,\mathbf {r} ')}{\partial \mathbf {n} '}}{\bigg ]}d^{2}\mathbf {r} '.}$$

En esta expresión, depende de la densidad de carga interna y del potencial ponderado por la función de Green. ${\displaystyle \Phi _{\text{QD}}}$ ${\displaystyle \rho }$ ${\displaystyle {\mathcal {V}}}$ ${\displaystyle \Phi }$ ${\displaystyle {\mathcal {S}}}$

La relación entre el potencial QD en r y el potencial de superficie en r' se describe mediante un problema de valor límite de electrostática.

$${\displaystyle G(\mathbf {r} ,\mathbf {r} ')={\frac {e}{4\pi \epsilon _{0}|\mathbf {r} -\mathbf {r} '|}}+F(\mathbf {r} ,\mathbf {r} '),}$$

donde satisface la ecuación de Laplace . ${\displaystyle F}$

Al especificar y, por lo tanto, definir las condiciones de contorno , estas ecuaciones se pueden utilizar para obtener la relación entre y el potencial de superficie para situaciones de medición más específicas. La combinación de una sonda conductora y una superficie conductora, una situación caracterizada por las condiciones de contorno de Dirichlet , se ha descrito en detalle. ^[4] ${\displaystyle F}$ ${\displaystyle \Phi _{\text{QD}}}$ ${\displaystyle \Phi _{\text{s}}(\mathbf {r} '),\quad \mathbf {r} '\in {\mathcal {S}}}$

Conceptualmente, la relación entre y vincula los datos en el plano de imagen, obtenidos mediante la lectura del potencial QD, con los datos en la superficie del objeto (el potencial de superficie). Si la superficie de la muestra se aproxima como localmente plana y la relación entre y por lo tanto invariante en términos de traducción, la recuperación de la información de la superficie del objeto a partir de la información del plano de imagen es una deconvolución con una función de dispersión de puntos definida por el problema de valor límite. En el caso específico de un límite conductor, el apantallamiento mutuo de los potenciales de superficie por la punta y la superficie conduce a una caída exponencial de la función de dispersión de puntos. ^{[4] [6]} Esto provoca la resolución lateral excepcionalmente alta de SQDM en grandes separaciones entre la punta y la superficie en comparación con, por ejemplo, KPFM. ^[3] ${\displaystyle \Phi _{\text{QD}}(\mathbf {r} )}$ ${\displaystyle \Phi _{\text{s}}(\mathbf {r} ')}$ ${\displaystyle \Phi _{\text{QD}}(\mathbf {r} )}$ ${\displaystyle \Phi _{\text{s}}(\mathbf {r} ')}$

Implementación práctica

Se han informado dos métodos para obtener la información del plano de imagen, es decir, las variaciones en el potencial QD a medida que la sonda se escanea sobre la superficie. En la técnica de compensación, se mantiene en un valor constante . La influencia de los potenciales de superficie que varían lateralmente en se compensa activamente ajustando continuamente el potencial de muestra global a través de un voltaje de polarización externo . ^{[1] [7]} se elige de modo que coincida con una transición discreta del estado de carga del QD y el cambio correspondiente en la fuerza de la sonda-muestra se utiliza en la microscopía de fuerza atómica sin contacto ^{[8] [9]} para verificar una compensación correcta. ${\displaystyle \Phi _{\text{QD}}(\mathbf {r} )}$ ${\displaystyle \Phi _{\text{QD}}}$ ${\displaystyle \Phi _{\text{QD}}^{0}}$ ${\displaystyle \Phi _{\text{QD}}}$ ${\displaystyle V_{\text{b}}}$ ${\displaystyle \Phi _{\text{QD}}^{0}}$

En un método alternativo, el componente vertical del campo eléctrico en la posición del punto cuántico se mapea midiendo el desplazamiento de energía de una transición óptica específica del punto cuántico ^{[2] [10]} que ocurre debido al efecto Stark . Este método requiere una configuración óptica adicional además de la configuración SPM.

La imagen del plano del objeto puede interpretarse como una variación de la función de trabajo , el potencial de superficie o la densidad dipolar superficial. La equivalencia de estas cantidades se da mediante la ecuación de Helmholtz. Dentro de la interpretación de la densidad dipolar superficial, los dipolos superficiales de nanoestructuras individuales pueden obtenerse mediante la integración sobre un área de superficie suficientemente grande. ${\displaystyle \Phi _{\text{s}}(\mathbf {r} ')}$

Información topográfica del SQDM

En la técnica de compensación, la influencia del potencial global de la muestra depende de la forma de la superficie de la muestra de una manera que está definida por el problema de valor límite correspondiente. En una superficie no plana, los cambios en no pueden, por lo tanto, asignarse únicamente a un cambio en el potencial de la superficie o en la topografía de la superficie si solo se rastrea una única transición de estado de carga. Por ejemplo, una protuberancia en la superficie afecta al potencial del QD ya que la activación por funciona de manera más eficiente si el QD se coloca por encima de la protuberancia. Si se utilizan dos transiciones en la técnica de compensación, las contribuciones de la topografía de la superficie y el potencial pueden desenredarse y ambas cantidades pueden obtenerse de manera inequívoca. La información topográfica obtenida a través de la técnica de compensación es una topografía dieléctrica efectiva de naturaleza metálica que está definida por la topografía geométrica y las propiedades dieléctricas de la superficie de la muestra o de una nanoestructura. ${\displaystyle V_{\text{b}}}$ ${\displaystyle \Phi _{\text{QD}}}$ ${\displaystyle \Phi _{\text{QD}}}$ ${\displaystyle t_{\text{d}}}$ ${\displaystyle V_{\text{b}}}$ ${\displaystyle t_{\text{d}}}$ ${\displaystyle \Phi _{\text{s}}}$

Referencias

1. Wagner, Christian; Green, Matthew FB; Leinen, Philipp; Deilmann, Thorsten; Krüger, Peter; Rohlfing, Michael; Temirov, Ruslan; Tautz, F. Stefan (6 de julio de 2015). "Microscopía de puntos cuánticos de barrido". Physical Review Letters . 115 (2): 026101. arXiv : 1503.07738 . Código Bibliográfico :2015PhRvL.115b6101W. doi :10.1103/PhysRevLett.115.026101. ISSN  0031-9007. PMID  26207484. S2CID  1720328.
2. Cadeddu, D.; Munsch, M.; Rossi, N.; Gérard, J.-M.; Claudon, J.; Warburton, RJ; Poggio, M. (2017-09-29). "Detección de campo eléctrico con un punto cuántico acoplado a fibra de barrido". Physical Review Applied . 8 (3): 031002. arXiv : 1705.03358 . Código Bibliográfico :2017PhRvP...8c1002C. doi :10.1103/PhysRevApplied.8.031002. ISSN  2331-7019. S2CID  55186378.
3. Wagner, Christian; Green, Matthew. FB; Maiworm, Michael; Leinen, Philipp; Esat, Taner; Ferri, Nicola; Friedrich, Niklas; Findeisen, Rolf; Tkatchenko, Alexandre; Temirov, Ruslan; Tautz, F. Stefan (agosto de 2019). "Imágenes cuantitativas de potenciales eléctricos de superficie con sensibilidad de un solo átomo". Nature Materials . 18 (8): 853–859. Bibcode :2019NatMa..18..853W. doi :10.1038/s41563-019-0382-8. ISSN  1476-1122. PMC 6656579 . PMID  31182779. 
4. Wagner, Christian; Tautz, F Stefan (27 de noviembre de 2019). "La teoría de la microscopía cuántica de puntos de barrido". Journal of Physics: Condensed Matter . 31 (47): 475901. arXiv : 1905.06153 . Bibcode :2019JPCM...31U5901W. doi :10.1088/1361-648X/ab2d09. ISSN  0953-8984. PMID  31242473. S2CID  155093213.
5. Jackson, John David (1999). Electrodinámica clásica . Nueva York: Wiley. ISBN 978-0471309321.
6. Pumplin, Jon (julio de 1969). "Aplicación de la transformación de Sommerfeld-Watson a un problema de electrostática". American Journal of Physics . 37 (7): 737–739. Bibcode :1969AmJPh..37..737P. doi :10.1119/1.1975793. ISSN  0002-9505. OSTI  1444624. S2CID  16826555.
7. Maiworm, Michael; Wagner, Christian; Temirov, Ruslan; Tautz, F. Stefan; Findeisen, Rolf (junio de 2018). "Control de dos grados de libertad que combina aprendizaje automático y búsqueda de extremos para microscopía de puntos cuánticos de barrido rápido". 2018 Annual American Control Conference (ACC) . Milwaukee, WI, EE. UU.: IEEE. págs. 4360–4366. doi :10.23919/ACC.2018.8431022. ISBN . 978-1-5386-5428-6. Número de identificación del sujeto  52022668.
8. Woodside, MT (10 de mayo de 2002). "Imágenes de sonda escaneada de estados de carga de un solo electrón en puntos cuánticos de nanotubos". Science . 296 (5570): 1098–1101. Bibcode :2002Sci...296.1098W. doi :10.1126/science.1069923. PMID  12004123. S2CID  15349675.
9. Stomp, Romain; Miyahara, Yoichi; Schaer, Sacha; Sun, Qingfeng; Guo, Hong; Grutter, Peter; Studenikin, Sergei; Poole, Philip; Sachrajda, Andy (8 de febrero de 2005). "Detección de carga de un solo electrón en un punto cuántico de InAs individual mediante microscopía de fuerza atómica sin contacto". Physical Review Letters . 94 (5): 056802. arXiv : cond-mat/0501272 . Código Bibliográfico :2005PhRvL..94e6802S. doi :10.1103/PhysRevLett.94.056802. ISSN  0031-9007. PMID  15783674. S2CID  207182.
10. Lee, Joonhee; Tallarida, Nicholas; Chen, Xing; Jensen, Lasse; Apkarian, V. Ara (junio de 2018). "Microscopía con un electrómetro de barrido de una sola molécula". Science Advances . 4 (6): eaat5472. Bibcode :2018SciA....4.5472L. doi :10.1126/sciadv.aat5472. ISSN  2375-2548. PMC 6025905 . PMID  29963637. 

Enlaces externos

• https://www.fz-juelich.de/pgi/pgi-3/EN/Groups/LTSTM/Research/SQDM.html
• https://poggiolab.unibas.ch/research/Scanning%20Quantum%20Dot%20Microscopy/
• http://momalab.org/index.php/?action=devices