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Compuesto de Heusler

En el caso de los compuestos de Heusler completos con fórmula X 2 YZ (por ejemplo, Co 2 MnSi), dos de ellos están ocupados por átomos de X (estructura L2 1 ); para los compuestos de semi-Heusler XYZ, una subred fcc permanece desocupada (estructura C1 b ).

Los compuestos de Heusler son intermetálicos magnéticos con estructura cristalina cúbica centrada en las caras y una composición de XYZ (semi-Heuslers) o X2YZ ( Heuslers completos), donde X e Y son metales de transición y Z está en el bloque p . El término deriva del nombre del ingeniero de minas y químico alemán Friedrich Heusler , quien estudió dicho compuesto (Cu2MnAl ) en 1903. [1] Muchos de estos compuestos exhiben propiedades relevantes para la espintrónica , como magnetorresistencia , variaciones del efecto Hall , ferro- , antiferro- y ferrimagnetismo , semimetalicidad y semimetalicidad , semiconductoridad con capacidad de filtro de espín, superconductividad , estructura de banda topológica y se estudian activamente como materiales termoeléctricos . Su magnetismo resulta de un mecanismo de doble intercambio entre iones magnéticos vecinos. El manganeso , que se encuentra en los centros del cuerpo de la estructura cúbica, fue el ion magnético en el primer compuesto de Heusler descubierto. (Consulte la curva de Bethe-Slater para obtener detalles sobre por qué sucede esto).

Estilos de escritura de fórmulas químicas

Dependiendo del campo de la literatura que se examine, uno puede encontrar el mismo compuesto referido con diferentes fórmulas químicas. Un ejemplo de la diferencia más común es X 2 YZ versus XY 2 Z, donde las etiquetas de los dos metales de transición X e Y en el compuesto están intercambiadas. La convención tradicional X 2 YZ [2] surge de la interpretación de Heuslers como intermetálicos y se utiliza predominantemente en la literatura que estudia aplicaciones magnéticas de compuestos de Heuslers. La convención XY 2 Z, por otro lado, se utiliza principalmente en materiales termoeléctricos [3] y aplicaciones de conducción transparente [4] literatura donde se utilizan Heuslers semiconductores (la mayoría de los semi-Heuslers son semiconductores). Esta convención, en la que el elemento más a la izquierda en la tabla periódica viene primero, utiliza la interpretación de Zintl [5] de compuestos semiconductores donde la fórmula química XY 2 Z se escribe en orden de electronegatividad creciente. En compuestos bien conocidos como Fe2VAl , que históricamente se consideraban metálicos (semimetálicos), pero que más recientemente se demostró que eran semiconductores de pequeño tamaño [6], se pueden encontrar ambos estilos. En el presente artículo, los compuestos semiconductores a veces se pueden mencionar en el estilo XY2Z .

Heuslers "fuera de lo estequiométrico"

Diagramas de fases que muestran cómo las composiciones de doble y triple medio Heusler son diferentes de las composiciones de aleaciones tradicionales. [7]

Aunque tradicionalmente se pensaba que se formaban en composiciones XYZ y X 2 YZ, estudios publicados después de 2015 han descubierto y predicho de manera confiable compuestos de Heusler con composiciones atípicas como XY 0.8 Z y X 1.5 YZ. [8] [9] Además de estas composiciones ternarias, también se han descubierto composiciones de Heusler cuaternarias llamadas doble Half-Heusler X 2 YY'Z 2 [10] (por ejemplo, Ti 2 FeNiSb 2 ) y triple Half-Heusler X 2 X'Y 3 Z 3 [7] (por ejemplo, Mg 2 VNi 3 Sb 3 ). Estos Heusler "fuera de estequiométricos" (es decir, diferentes de las conocidas composiciones XYZ y X 2 YZ) son en su mayoría semiconductores en el  límite de baja temperatura T = 0 K. [11] Las composiciones estables y las propiedades eléctricas correspondientes para estos compuestos pueden ser bastante sensibles a la temperatura [12] y sus temperaturas de transición de orden-desorden a menudo ocurren por debajo de la temperatura ambiente. [10] Grandes cantidades de defectos a escala atómica en Heuslers fuera de la estequiometría los ayudan a lograr conductividades térmicas muy bajas y los hacen favorables para aplicaciones termoeléctricas. [13] [14] La composición semiconductora X 1.5 YZ se estabiliza mediante el metal de transición X que juega un papel doble (donador de electrones y aceptor) en la estructura. [15]

Termoeléctrica de medio Heusler

Esquema de un termoeléctrico HH. X y Z tienen una mayor diferencia de electronegatividad entre ellos y forman una subred iónica de tipo NaCl, mientras que Y y Z forman una subred covalente de tipo ZnS.

Los compuestos de semi-Heusler tienen propiedades distintivas y una alta capacidad de ajuste que hace que la clase sea muy prometedora como materiales termoeléctricos. Un estudio ha predicho que puede haber hasta 481 compuestos de semi-Heusler estables utilizando un cálculo ab initio de alto rendimiento combinado con técnicas de aprendizaje automático. [16] Los compuestos de semi-Heusler particulares de interés como materiales termoeléctricos (grupo espacial) son los compuestos ternarios semiconductores con una fórmula general XYZ donde X es un metal de transición más electropositivo (como Ti o Zr), Y es un metal de transición menos electropositivo (como Ni o Co), y Z es un elemento pesado del grupo principal (como Sn o Sb). [17] [18] Este rango flexible de selección de elementos permite muchas combinaciones diferentes para formar una fase de semi-Heusler y posibilita una amplia gama de propiedades de los materiales.

Los materiales termoeléctricos de medio Heusler tienen ventajas distintivas sobre muchos otros materiales termoeléctricos: baja toxicidad, elemento económico, propiedades mecánicas robustas y alta estabilidad térmica hacen de los termoeléctricos de medio Heusler una excelente opción para aplicaciones de temperatura media-alta. [17] [19] Sin embargo, la alta conductividad térmica, que es intrínseca a la estructura HH altamente simétrica, ha hecho que los termoeléctricos HH sean generalmente menos eficientes que otras clases de materiales TE. Muchos estudios se han centrado en mejorar la termoelectricidad HH reduciendo la conductividad térmica reticular y se ha registrado repetidamente zT > 1. [19]

Propiedades magnéticas

El magnetismo del compuesto primitivo de Heusler completo Cu 2 MnAl varía considerablemente con el tratamiento térmico y la composición. [21] Tiene una inducción de saturación a temperatura ambiente de alrededor de 8000 gauss, que supera la del elemento níquel (alrededor de 6100 gauss) pero es menor que la del hierro (alrededor de 21500 gauss). Para estudios tempranos, consulte. [1] [22] [23] En 1934, Bradley y Rogers demostraron que la fase ferromagnética a temperatura ambiente era una estructura completamente ordenada del tipo L2 1 Strukturbericht . [24] Esto tiene una red cúbica primitiva de átomos de cobre con células alternas centradas en el cuerpo por manganeso y aluminio . El parámetro de red es 5,95 Å . La aleación fundida tiene una temperatura de solidus de aproximadamente 910 °C. Al enfriarse por debajo de esta temperatura, se transforma en una fase beta cúbica desordenada, sólida y centrada en el cuerpo. Por debajo de los 750 °C, se forma una red ordenada B2 con una red primitiva de cobre cúbica , que está centrada en el cuerpo por una subred desordenada de manganeso y aluminio. [21] [25] El enfriamiento por debajo de los 610 °C provoca un mayor ordenamiento de la subred de manganeso y aluminio a la forma L2 1. [21] [26] En aleaciones no estequiométricas, las temperaturas de ordenamiento disminuyen y el rango de temperaturas de recocido, donde la aleación no forma microprecipitados, se vuelve más pequeño que para el material estequiométrico. [27] [28] [21]

Oxley encontró un valor de 357 °C para la temperatura de Curie , por debajo del cual el compuesto se vuelve ferromagnético. [29] La difracción de neutrones y otras técnicas han demostrado que un momento magnético de alrededor de 3,7 magnetones de Bohr reside casi exclusivamente en los átomos de manganeso. [21] [30] Como estos átomos están separados por 4,2 Å, la interacción de intercambio, que alinea los espines, es probablemente indirecta y está mediada por electrones de conducción o los átomos de aluminio y cobre. [29] [31]

Imágenes de microscopio electrónico del compuesto Heusler de Cu-Mn-Al que muestran las paredes del dominio magnético unidas a los límites de antifase L2 1 de los APB (a) mediante imágenes de campo oscuro <111>; las micrografías restantes están en campo claro de modo que los APB no están en contraste (b) dominios magnéticos mediante imágenes de Foucault (apertura desplazada) y (c) paredes del dominio magnético mediante imágenes de Fresnel (desenfoque).

Los estudios de microscopía electrónica demostraron que los límites antifásicos térmicos (APB) se forman durante el enfriamiento a través de las temperaturas de ordenamiento, ya que los dominios ordenados se nuclean en diferentes centros dentro de la red cristalina y a menudo están desfasados ​​entre sí donde se encuentran. [21] [25] Los dominios antifásicos crecen a medida que se recoce la aleación. Hay dos tipos de APB correspondientes a los tipos de ordenamiento B2 y L2 1 . Los APB también se forman entre dislocaciones si la aleación se deforma. En el APB, los átomos de manganeso estarán más cerca que en la mayor parte de la aleación y, para aleaciones no estequiométricas con un exceso de cobre (por ejemplo, Cu 2.2 MnAl 0.8 ), se forma una capa antiferromagnética en cada APB térmico. [32] Estas capas antiferromagnéticas reemplazan por completo la estructura del dominio magnético normal y permanecen con los APB si crecen mediante el recocido de la aleación. Esto modifica significativamente las propiedades magnéticas de la aleación no estequiométrica en relación con la aleación estequiométrica que tiene una estructura de dominio normal. Presumiblemente, este fenómeno está relacionado con el hecho de que el manganeso puro es un antiferromagnético, aunque no está claro por qué no se observa el efecto en la aleación estequiométrica. Se producen efectos similares en los APB en la aleación ferromagnética MnAl en su composición estequiométrica. [ cita requerida ]

Algunos compuestos de Heusler también presentan propiedades de materiales conocidos como aleaciones ferromagnéticas con memoria de forma . Estos generalmente están compuestos de níquel, manganeso y galio y pueden cambiar su longitud hasta en un 10% en un campo magnético. [33]

Propiedades mecánicas

Comprender las propiedades mecánicas de los compuestos de Heusler es fundamental para las aplicaciones sensibles a la temperatura (por ejemplo, termoeléctricas ) para las que se utilizan algunas subclases de compuestos de Heusler. Sin embargo, rara vez se encuentran estudios experimentales en la literatura. [34] De hecho, la comercialización de estos compuestos está limitada por la capacidad del material para soportar ciclos térmicos intensos y repetitivos y resistir el agrietamiento por vibraciones. Una medida apropiada para la resistencia al agrietamiento es la tenacidad del material , que generalmente escala inversamente con otra propiedad mecánica importante: la resistencia mecánica . En esta sección, destacamos los estudios experimentales y computacionales existentes sobre las propiedades mecánicas de las aleaciones de Heusler. Tenga en cuenta que las propiedades mecánicas de una clase de materiales con una composición tan diversa dependen, como se espera, de la composición química de las propias aleaciones y, por lo tanto, las tendencias en las propiedades mecánicas son difíciles de identificar sin un estudio caso por caso.

Los valores del módulo elástico de las aleaciones de medio Heusler varían de 83 a 207 GPa, mientras que el módulo volumétrico abarca un rango más estrecho de 100 GPa en HfNiSn a 130 GPa en TiCoSb. [34] Una colección de varios cálculos de la teoría funcional de la densidad (DFT) muestra que se predice que los compuestos de medio Heusler tienen un módulo elástico, de corte y volumétrico más bajo que en las aleaciones de Hausler cuaternario, completo e inverso. [34] La DFT también predice una disminución del módulo elástico con la temperatura en Ni 2 XAl (X = Sc, Ti, V), así como un aumento de la rigidez con la presión. [35] La disminución del módulo con respecto a la temperatura también se observa en TiNiSn, ZrNiSn y HfNiSn, donde ZrNiSn tiene el módulo más alto y Hf tiene el más bajo. [36] Este fenómeno puede explicarse por el hecho de que el módulo elástico disminuye al aumentar la separación interatómica : a medida que aumenta la temperatura, las vibraciones atómicas también aumentan, lo que resulta en una mayor separación interatómica de equilibrio.

La resistencia mecánica rara vez se estudia en los compuestos de Heusler. Un estudio ha demostrado que, en Ni2MnIn fuera de la estequiométrica , el material alcanza una resistencia máxima de 475 MPa a 773 K, que se reduce drásticamente a menos de 200 MPa a 973 K. [37] En otro estudio, se descubrió que una aleación de Heusler policristalina compuesta por el espacio de composición ternaria Ni-Mn-Sn poseía una resistencia máxima a la compresión de aproximadamente 2000 MPa con una deformación plástica de hasta el 5%. [38] Sin embargo, la adición de indio a la aleación ternaria Ni-Mn-Sn no solo aumenta la porosidad de las muestras, sino que también reduce la resistencia a la compresión a 500 MPa. No está claro a partir del estudio qué porcentaje del aumento de porosidad debido a la adición de indio reduce la resistencia. Téngase en cuenta que esto es opuesto al resultado esperado del fortalecimiento de la solución sólida , donde agregar indio al sistema ternario retarda el movimiento de dislocación a través de la interacción dislocación-soluto y posteriormente aumenta la resistencia del material.

La tenacidad a la fractura también se puede ajustar con modificaciones de la composición. Por ejemplo, la tenacidad promedio de Ti 1−x (Zr, Hf) x NiSn varía de 1,86 MPa m 1/2 a 2,16 MPa m 1/2 , aumentando con el contenido de Zr/Hf. [36] Sin embargo, la preparación de las muestras puede afectar la tenacidad a la fractura medida, como lo explican O'Connor et al. [39] En su estudio, se prepararon muestras de Ti 0,5 Hf 0,5 Co 0,5 Ir 0,5 Sb 1−x Sn x utilizando tres métodos diferentes: una reacción en estado sólido a alta temperatura , molienda de bolas de alta energía y una combinación de ambos. El estudio encontró una mayor tenacidad a la fractura en muestras preparadas sin un paso de molienda de bolas de alta energía de 2,7 MPa m 1/2 a 4,1 MPa m 1/2 , en comparación con las muestras que se prepararon con molienda de bolas de 2,2 MPa m 1/2 a 3,0 MPa m 1/2 . [36] [39] La tenacidad a la fractura es sensible a las inclusiones y grietas existentes en el material, por lo que, como se esperaba, depende de la preparación de la muestra.


Compuestos de Heusler ferromagnéticos semimetálicos

Los ferroimanes semimetálicos presentan un comportamiento metálico en un canal de espín y un comportamiento aislante en el otro canal de espín. El primer ejemplo de ferroimanes semimetálicos de Heusler fue investigado por primera vez por de Groot et al., [40] con el caso de NiMnSb. La semimetalicidad conduce a la polarización completa de los electrones conductores. Por lo tanto, los ferroimanes semimetálicos son prometedores para aplicaciones de espintrónica . [41]

Lista de compuestos notables de Heusler

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