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Complejo de transferencia de carga

Estructura de una parte de una pila del complejo de transferencia de carga entre pireno y 1,3,5-trinitrobenceno. [1]

En química , complejo de transferencia de carga ( CT ) , o complejo donador-aceptor de electrones , describe un tipo de ensamblaje supramolecular de dos o más moléculas o iones. El conjunto consta de dos moléculas que se autoatraen mediante fuerzas electrostáticas , es decir, una tiene al menos carga negativa parcial y la otra tiene carga positiva parcial, denominadas respectivamente aceptor de electrones y donante de electrones . En algunos casos, el grado de transferencia de carga es "completo", de modo que el complejo CT puede clasificarse como una sal. En otros casos, la asociación de transferencia de carga es débil y los disolventes polares pueden alterar fácilmente la interacción.

Ejemplos

Complejos donante-aceptor de electrones

Varios compuestos orgánicos forman complejos de transferencia de carga, que a menudo se describen como complejos donador-aceptor de electrones (complejos EDA). Los aceptores típicos son los nitrobencenos o el tetracianoetileno (TCNE). La fuerza de su interacción con los donantes de electrones se correlaciona con los potenciales de ionización de los componentes. Para TCNE, las constantes de estabilidad (L/mol) de sus complejos con derivados de benceno se correlacionan con el número de grupos metilo: benceno (0,128), 1,3,5-trimetilbenceno (1,11), 1,2,4,5-tetrametilbenceno. (3.4) y hexametilbenceno (16.8). [2]

El 1,3,5-trinitrobenceno y los compuestos aromáticos polinitrados relacionados, al tener deficiencia de electrones, forman complejos de transferencia de carga con muchos arenos. Estos complejos se forman tras la cristalización, pero a menudo se disocian en solución de los componentes. Característicamente, estas sales CT cristalizan en pilas de moléculas donadoras y aceptoras (nitroaromáticas) alternas, es decir, ABAB. [3]

Complejos CT dihalógeno/interhalógeno

Los primeros estudios sobre complejos donador-aceptor se centraron en el solvatocromismo exhibido por el yodo, que a menudo resulta de la formación de aductos del I 2 con donadores de electrones como aminas y éteres . [4] Los dihalógenos X 2 (X = Cl, Br, I) y los interhalógenos XY(X = I; Y = Cl, Br) son especies de ácido de Lewis capaces de formar una variedad de productos cuando reaccionan con especies donantes. Entre estas especies (incluidos los productos de oxidación o protonados), los aductos CT D·XY se han investigado en gran medida. La interacción CT ha sido cuantificada y es la base de muchos esquemas para parametrizar las propiedades del donante y del aceptor, como los ideados por Gutmann, Childs, [5] Beckett y el modelo ECW . [6]

Muchas especies orgánicas que presentan átomos donantes de calcógeno o pnictógeno forman sales de CT. La naturaleza de los aductos resultantes se puede investigar tanto en solución como en estado sólido.

En solución, la intensidad de las bandas de transferencia de carga en el espectro de absorbancia UV-Vis depende en gran medida del grado (constante de equilibrio) de esta reacción de asociación. Se han desarrollado métodos para determinar la constante de equilibrio de estos complejos en solución midiendo la intensidad de las bandas de absorción en función de la concentración de los componentes donadores y aceptores en solución. El método Benesi-Hildebrand , llamado así por sus desarrolladores, se describió por primera vez para la asociación de yodo disuelto en hidrocarburos aromáticos. [7]

En estado sólido, un parámetro valioso es el alargamiento de la longitud del enlace X – X o X – Y, resultante de la naturaleza antienlazante del σ* LUMO. [8] El alargamiento se puede evaluar mediante determinaciones estructurales (DRX) [9] y espectroscopia FT-Raman. [10]

Un ejemplo bien conocido es el complejo formado por el yodo cuando se combina con almidón , que exhibe una intensa banda de transferencia de carga de color púrpura . Esto tiene un uso generalizado como pantalla preliminar para moneda falsificada. A diferencia de la mayoría del papel, el papel utilizado en la moneda estadounidense no está encolado con almidón. Por lo tanto, la formación de este color púrpura al aplicar una solución de yodo indica una falsificación.

TTF-TCNQ: prototipo de complejos conductores de electricidad

Vista de borde de una porción de la estructura cristalina de la sal de transferencia de carga de hexametileno TTF /TCNQ, destacando el apilamiento segregado. [11]
Vista lateral de una porción de la estructura cristalina de la sal de transferencia de carga de hexametileno TTF /TCNQ. La distancia entre los planos TTF es de 3,55 Å.

En 1954, se informó que las sales de transferencia de carga derivadas del perileno con yodo o bromo tenían resistividades tan bajas como 8 ohm·cm. [3] En 1973, se descubrió que una combinación de tetracianoquinodimetano (TCNQ) y tetratiafulvaleno (TTF) forma un fuerte complejo de transferencia de carga denominado TTF-TCNQ . [12] El sólido muestra una conductancia eléctrica casi metálica y fue el primer conductor puramente orgánico descubierto . En un cristal TTF-TCNQ, las moléculas TTF y TCNQ están dispuestas de forma independiente en pilas separadas alineadas en paralelo, y se produce una transferencia de electrones desde las pilas donadoras (TTF) a aceptoras (TCNQ). Por lo tanto, los electrones y los huecos de electrones se separan y concentran en las pilas y pueden atravesar en una dirección unidimensional a lo largo de las columnas TCNQ y TTF, respectivamente, cuando se aplica un potencial eléctrico a los extremos de un cristal en la dirección de la pila. [13]

La superconductividad la exhibe el tetrametil-tetraselenafulvaleno-hexafluorofosfato (TMTSF 2 PF 6 ), que es un semiconductor en condiciones ambientales, muestra superconductividad a baja temperatura ( temperatura crítica ) y alta presión : 0,9 K y 12 k bar . Las densidades de corriente críticas en estos complejos son muy pequeñas.

Implicaciones mecanicistas

Muchas reacciones en las que nucleófilos atacan a electrófilos pueden evaluarse útilmente desde la perspectiva de un complejo de transferencia de carga incipiente. Los ejemplos incluyen la sustitución aromática electrófila , la adición de reactivos de Grignard a las cetonas y la brominolisis de enlaces metal-alquilo. [14]

Ver también

Referencias

  1. ^ Más bien, Sumair A.; Saraswatula, Viswanadha G.; Sharada, Durgam; Saha, Binoy K. (2019). "Influencia del ancho molecular en la expansión térmica de sólidos". Nueva Revista de Química . 43 (44): 17146–17150. doi :10.1039/C9NJ04888J. S2CID  208752583.
  2. ^ Fomentar, R. (1980). "Complejos donador-aceptor de electrones". El diario de la química física . 84 (17): 2135–2141. doi :10.1021/j100454a006.
  3. ^ ab Goetz, Katelyn P.; Vermeulen, Derek; Payne, Margaret E.; Kloc, cristiano; McNeil, Laurie E .; Jurchescu, Oana D. (2014). "Complejos de transferencia de carga: nuevas perspectivas sobre una antigua clase de compuestos". J. Mater. Química. C . 2 (17): 3065–3076. doi :10.1039/C3TC32062F.
  4. ^ Doblado, Henry A. (1968). "Química estructural de las interacciones donante-aceptor". Reseñas químicas . 68 (5): 587–648. doi :10.1021/cr60255a003.
  5. ^ Niños RF, Mulholland DL, Nixon A (1982). "Aductos de ácido de Lewis de compuestos de nitrilo y carbonilo α, β-insaturados. Un estudio de resonancia magnética nuclear". Poder. J. Química . 60 (6): 801–808. doi : 10.1139/v82-117 .
  6. ^ Vogel GC, Drago RS (1996). "El modelo ECW". Revista de Educación Química . 73 (8): 701–707. Código Bib : 1996JChEd..73..701V. doi :10.1021/ed073p701.
  7. ^ H. Benesi, J. Hildebrand, Una investigación espectrofotométrica de la interacción del yodo con hidrocarburos aromáticos , J. Am. Química. Soc. 71(8), 2703-07 (1949) doi:10.1021/ja01176a030.
  8. ^ Aragoni, M. Carla; Arca, Massimiliano; Demartín, Francesco; Devillanova, Francesco A.; Garau, Alessandra; Isaía, Francisco; Lípolis, Vito; Verani, Gaetano (16 de junio de 2005). "Cálculos DFT, estudios estructurales y espectroscópicos de los productos formados entre IBr y N, N′-dimetilbenzoimidazol-2 (3H) -tiona y -2 (3H) -selone". Transacciones Dalton (13): 2252–2258. doi :10.1039/B503883A. ISSN  1477-9234. PMID  15962045.
  9. ^ Barnes, Nicolás A.; Godfrey, Stephen M.; Hughes, Jill; Khan, Rana Z.; Mushtaq, Imrana; Ollerenshaw, Ruth TA; Pritchard, Robin G.; Sarwar, Shamsa (30 de enero de 2013). "Las reacciones de los diselenuros de para-halodiaril con halógenos. Una investigación estructural del compuesto CT (p-FC6H4)2Se2I2, y el primer compuesto "RSeI3" reportado, (p-ClC6H4)SeI·I2, que contiene un Se covalente. Me vinculo". Transacciones Dalton . 42 (8): 2735–2744. doi :10.1039/C2DT31921G. ISSN  1477-9234. PMID  23229685.
  10. ^ Arca, Massimiliano; Aragoni, M. Carla; Devillanova, Francesco A.; Garau, Alessandra; Isaía, Francisco; Lípolis, Vito; Mancini, Annalisa; Verani, Gaetano (28 de diciembre de 2006). "Reacciones entre donantes de calcógeno y dihalógenos/interalógenos: tipología de productos y su caracterización por espectroscopia FT-Raman". Química y Aplicaciones Bioinorgánicas . 2006 : 58937. doi : 10.1155/BCA/2006/58937 . PMC 1800915 . PMID  17497008. 
  11. ^ D. Chasseau; G. Comberton; J. Gaultier; C. Hauw (1978). "Réeexamen de la estructura del complejo hexamétilène-tétrathiafulvalène-tétracyanoquinodiméthane". Acta Crystallographica Sección B. 34 (2): 689. doi :10.1107/S0567740878003830.
  12. ^ PW Anderson; PA Lee; M. Saitoh (1973). "Observaciones sobre la conductividad gigante en TTF-TCNQ". Comunicaciones de estado sólido . 13 (5): 595–598. Código Bib : 1973SSCom..13..595A. doi :10.1016/S0038-1098(73)80020-1.
  13. ^ Van De Wouw, Heidi L.; Chamorro, Juan; Quintero, Miguel; Klausen, Rebekka S. (2015). "Los opuestos se atraen: sales de transferencia de carga orgánica". Revista de Educación Química . 92 (12): 2134–2139. Código Bib : 2015JChEd..92.2134V. doi :10.1021/acs.jchemed.5b00340.
  14. ^ Kochi, Jay K. (1988). "Transferencia de electrones y transferencia de carga: temas gemelos para unificar los mecanismos de reacciones orgánicas y organometálicas". Angewandte Chemie Edición Internacional en inglés . 27 (10): 1227-1266. doi :10.1002/anie.198812273.

Fuentes históricas