Interacción de intercambio multipolar

Interacciones de orden superior de momentos magnéticos de sustancias químicas.

Materiales magnéticos con fuerte interacción espín-órbita , como: LaFeAsO, ^{[1] [2]} PrFe ₄ P ₁₂ , ^{[3] [4]} YbRu ₂ Ge ₂ , ^[5] UO ₂ , ^{[6] [7] [8 ] [9] [10]} NpO ₂ , ^{[11] [12] [13]} Ce _1−x La _x B ₆ , ^[14] URu ₂ Si ₂ ^{[15] [16] [17 ] [18] [19]} y muchos otros compuestos, tienen un orden magnético constituido por multipolos de alto rango, por ejemplo, cuádruples, octóples, etc. ^[20] Debido al fuerte acoplamiento espín-órbita, los multipolos se introducen automáticamente en los sistemas cuando el número cuántico del momento angular total J es mayor que 1/2. Si esos multipolos están acoplados mediante algunos mecanismos de intercambio, esos multipolos podrían tender a tener algún ordenamiento como el problema convencional de espín 1/2 de Heisenberg. Excepto el ordenamiento multipolar, se cree que muchos fenómenos de orden oculto están estrechamente relacionados con las interacciones multipolares ^{[11] [14] [15]}

Expansión del operador tensorial

Conceptos básicos

Considere un sistema de mecánica cuántica con un espacio de Hilbert atravesado por , donde es el momento angular total y es su proyección sobre el eje de cuantificación. Entonces, cualquier operador cuántico se puede representar utilizando el conjunto de bases como una matriz con dimensión . Por tanto, se pueden definir matrices para expandir completamente cualquier operador cuántico en este espacio de Hilbert. Tomando J=1/2 como ejemplo, un operador cuántico A se puede expandir como ${\displaystyle |j,m_{j}\rangle }$ ${\displaystyle j}$ ${\displaystyle m_{j}}$ ${\displaystyle \lbrace |j,m_{j}\rangle \rbrace }$ ${\displaystyle (2j+1)}$ ${\displaystyle (2j+1)^{2}}$

${\displaystyle A={\begin{bmatrix}1&2\\3&4\end{bmatrix}}=1{\begin{bmatrix}1&0\\0&0\end{bmatrix}}+2{\begin{bmatrix}0&1\\0&0\end{bmatrix}}+3{\begin{bmatrix}0&0\\1&0\end{bmatrix}}+4{\begin{bmatrix}0&0\\0&1\end{bmatrix}}=1L_{1,1}+2L_{1,2}+3L_{2,1}+4L_{2,2}}$

Obviamente, las matrices: forman un conjunto de bases en el espacio del operador. Cualquier operador cuántico definido en este Hilbert puede ser gastado por operadores. A continuación, llamaremos a estas matrices superbase para distinguir la base propia de los estados cuánticos. Más específicamente, la superbase anterior se puede llamar superbase de transición porque describe la transición entre estados y . De hecho, esta no es la única súper base que funciona. También podemos usar matrices de Pauli y la matriz identidad para formar una súper base. ${\displaystyle L_{ij}=|i\rangle \langle j|}$ ${\displaystyle \lbrace L_{ij}\rbrace }$ ${\displaystyle \lbrace L_{ij}\rbrace }$ ${\displaystyle |i\rangle }$ ${\displaystyle |j\rangle }$

${\displaystyle A={\begin{bmatrix}1&2\\3&4\end{bmatrix}}={\frac {5}{2}}{\begin{bmatrix}1&0\\0&1\end{bmatrix}}+{\frac {i}{2}}{\begin{bmatrix}0&i\\-i&0\end{bmatrix}}+{\frac {3}{2}}{\begin{bmatrix}-1&0\\0&1\end{bmatrix}}+{\frac {5}{2}}{\begin{bmatrix}0&1\\1&0\end{bmatrix}}={\frac {5}{2}}I+{\frac {i}{2}}\sigma _{y}+{\frac {3}{2}}\sigma _{z}+{\frac {5}{2}}\sigma _{x}}$

Dado que las propiedades de rotación de siguen las mismas reglas que el tensor de rango 1 de armónicos cúbicos y la matriz identidad sigue las mismas reglas que el tensor de rango 0 , el conjunto de bases puede denominarse superbase cúbica. Otra súper base comúnmente utilizada es la súper base armónica esférica que se construye reemplazando los operadores de elevación y descenso. ${\displaystyle \sigma _{x},\sigma _{y},\sigma _{z}}$ ${\displaystyle T_{x},T_{y},T_{z}}$ ${\displaystyle I}$ ${\displaystyle T_{s}}$ ${\displaystyle \lbrace I,\sigma _{x},\sigma _{y},\sigma _{z}\rbrace }$ ${\displaystyle \sigma _{x},\ \sigma _{y}}$ ${\displaystyle \lbrace I,\sigma _{-1},\sigma _{0},\sigma _{+1}\rbrace }$

${\displaystyle A={\begin{bmatrix}1&2\\3&4\end{bmatrix}}={\frac {5}{2}}{\begin{bmatrix}1&0\\0&1\end{bmatrix}}+2{\begin{bmatrix}0&1\\0&0\end{bmatrix}}+{\frac {3}{2}}{\begin{bmatrix}-1&0\\0&1\end{bmatrix}}-3{\begin{bmatrix}0&0\\-1&0\end{bmatrix}}={\frac {5}{2}}I+2\sigma _{+1}+{\frac {3}{2}}\sigma _{0}-3\sigma _{-1}}$

Nuevamente, comparte las mismas propiedades rotacionales que los tensores armónicos esféricos de rango 1 , por lo que se llama superbase esférica. ${\displaystyle \sigma _{-1},\sigma _{0},\sigma _{+1}}$ ${\displaystyle Y_{-1}^{1},Y_{0}^{1},Y_{-1}^{1}}$

Debido a que los orbitales atómicos también se describen mediante funciones armónicas esféricas o cúbicas, uno puede imaginar o visualizar estos operadores utilizando las funciones de onda de los orbitales atómicos, aunque son esencialmente matrices, no funciones espaciales. ${\displaystyle s,p,d,f}$

Si ampliamos el problema a , necesitaremos 9 matrices para formar una superbase. Para la súper base de transición, tenemos . Para superbase cúbica, tenemos . Para súper base esférica, tenemos . En teoría de grupos, se llaman escalares o tensores de rango 0, se llaman dipolos o tensores de rango 1, se llaman cuadrupolos o tensores de rango 2. ^[20] ${\displaystyle J=1}$ ${\displaystyle \lbrace L_{ij};i,j=1\sim 3\rbrace }$ ${\displaystyle \lbrace T_{s},T_{x},T_{y},T_{z},T_{xy},T_{yz},T_{zx},T_{x^{2}-y^{2}},T_{3z^{2}-r^{2}}\rbrace }$ ${\displaystyle \lbrace Y_{0}^{0},Y_{-1}^{1},Y_{0}^{1},Y_{-1}^{1},Y_{-2}^{2},Y_{-1}^{2},Y_{0}^{2},Y_{1}^{2},Y_{2}^{2}\rbrace }$ ${\displaystyle T_{s}/Y_{0}^{0}}$ ${\displaystyle T_{x,yz,}/Y_{-1,0,+1}^{1}}$ ${\displaystyle T_{xy,yz,zx,x^{2}-y^{2},3z^{2}-r^{2}}/Y_{-2,-1,0,+1,+2}^{2}}$

El ejemplo nos dice que, para un problema de multiplete, se necesitarán todos los operadores tensoriales de rango para formar una superbase completa. Por tanto, para un sistema, su matriz de densidad debe tener componentes cuadrupolares. Esta es la razón por la cual un problema introducirá automáticamente multipolos de alto rango en el sistema ^{[21] [22]} ${\displaystyle J}$ ${\displaystyle 0\sim 2J}$ ${\displaystyle J=1}$ ${\displaystyle J>1/2}$

Definiciones formales

elementos de la matriz y la parte real de las funciones armónicas correspondientes de la base del operador cúbico en el caso J=1. ^[21]

Una definición general de superbase armónica esférica de un problema multiplete se puede expresar como ^[20] ${\displaystyle J}$

${\displaystyle Y_{K}^{Q}(J)=\sum _{MM^{\prime }}(-1)^{J-M}(2K+1)^{1/2}\times \left({\begin{matrix}J&J&K\\M^{^{\prime }}&-M&Q\end{matrix}}\right)|JM\rangle \langle JM^{^{\prime }}|,}$

donde los paréntesis indican un símbolo 3-j ; K es el rango que oscila ; Q es el índice de proyección de rango K que oscila entre −K y +K. Una superbase armónica cúbica donde todos los operadores tensoriales son hermitianos se puede definir como ${\displaystyle 0\sim 2J}$

${\displaystyle T_{K}^{Q}={\frac {1}{\sqrt {2}}}[(-1)^{Q}Y_{K}^{Q}(J)+Y_{K}^{-Q}(J)]}$

${\displaystyle T_{K}^{-Q}={\frac {i}{\sqrt {2}}}[Y_{K}^{Q}(J)-(-1)^{Q}Y_{K}^{-Q}(J)]}$

Entonces, cualquier operador cuántico definido en el espacio -multiplete de Hilbert se puede expandir como ${\displaystyle A}$ ${\displaystyle J}$

${\displaystyle A=\sum _{K,Q}\alpha _{K}^{Q}Y_{K}^{Q}=\sum _{K,Q}\beta _{K}^{Q}T_{K}^{Q}=\sum _{i,j}\gamma _{i,j}L_{i,j}}$

donde los coeficientes de expansión se pueden obtener tomando el producto interno de la traza, por ejemplo . Aparentemente, se puede hacer una combinación lineal de estos operadores para formar una nueva superbase que tenga diferentes simetrías. ${\displaystyle \alpha _{K}^{Q}=Tr[AY_{K}^{Q\dagger }]}$

Descripción de intercambio múltiple

Utilizando el teorema de la suma de operadores tensoriales, el producto de un tensor de rango n y un tensor de rango m puede generar un nuevo tensor de rango n+m ~ |nm|. Por tanto, un tensor de alto rango se puede expresar como producto de tensores de bajo rango. Esta convención es útil para interpretar los términos de intercambio multipolar de alto rango como un proceso de "intercambio múltiple" de dipolos (o pseudoespines). Por ejemplo, para los operadores tensores armónicos esféricos de caso, tenemos ${\displaystyle J=1}$

${\displaystyle Y_{2}^{-2}=2Y_{1}^{-1}Y_{1}^{-1}}$

${\displaystyle Y_{2}^{-1}={\sqrt {2}}(Y_{1}^{-1}Y_{1}^{0}+Y_{1}^{0}Y_{1}^{-1})}$

${\displaystyle Y_{2}^{0}={\sqrt {24}}/6(Y_{1}^{-1}Y_{1}^{+1}+2Y_{1}^{0}Y_{1}^{0}+Y_{1}^{+1}Y_{1}^{-1})}$

${\displaystyle Y_{2}^{+1}={\sqrt {2}}(Y_{1}^{0}Y_{1}^{+1}+Y_{1}^{+1}Y_{1}^{0})}$

${\displaystyle Y_{2}^{+2}=2Y_{1}^{+1}Y_{1}^{+1}}$

Si es así, una interacción cuadrupolo-cuadrupolo (ver la siguiente sección) puede considerarse como una interacción dipolo-dipolo de dos pasos. Por ejemplo, la transición cuadrupolo de un paso en el sitio ahora se convierte en una transición dipolar de dos pasos . Por lo tanto, no sólo aparecen términos de intercambio entre sitios sino también dentro de un sitio (el llamado intercambio múltiple). Si es aún mayor, se puede esperar que aparezcan términos de intercambio dentro del sitio más complicados. Sin embargo, hay que tener en cuenta que no se trata de una expansión perturbativa sino simplemente de una técnica matemática. Los términos de alto rango no son necesariamente más pequeños que los términos de bajo rango. En muchos sistemas, los términos de alto rango son más importantes que los de bajo rango. ^[20] ${\displaystyle Y_{2_{i}}^{+2_{i}}Y_{2_{j}}^{-2_{j}}=4Y_{1_{i}}^{+1_{i}}Y_{1_{i}}^{+1_{i}}Y_{1_{j}}^{-1_{j}}Y_{1_{j}}^{-1_{j}}}$ ${\displaystyle Y_{2_{i}}^{+2_{i}}}$ ${\displaystyle i}$ ${\displaystyle Y_{1_{i}}^{+1_{i}}Y_{1_{i}}^{+1_{i}}}$ ${\displaystyle J}$

Interacciones de intercambio multipolar

Ejemplos de interacciones de intercambio dipolo-dipolo y cuadrupolo-cuadrupolo en el caso J=1. La flecha azul significa que la transición viene con un cambio de fase. ^[21] ${\displaystyle \pi }$

Existen cuatro mecanismos principales para inducir interacciones de intercambio entre dos momentos magnéticos en un sistema: ^[20] 1). Intercambio directo 2). RKKY 3). Superintercambio 4). Spin-Lattice. No importa cuál esté dominado, una forma general de interacción de intercambio se puede escribir como ^[21]

${\displaystyle H=\sum _{ij}\sum _{KQ}C_{K_{i}K_{j}}^{Q{i}Q_{j}}T_{K_{i}}^{Q_{i}}T_{K_{j}}^{Q_{j}}}$

donde están los índices de sitio y es la constante de acoplamiento que acopla dos momentos multipolares y . Se puede encontrar inmediatamente que si se restringe a 1 únicamente, el hamiltoniano se reduce al modelo convencional de Heisenberg. ${\displaystyle i,j}$ ${\displaystyle C_{K_{i}K_{j}}^{Q{i}Q_{j}}}$ ${\displaystyle T_{K_{i}}^{Q_{i}}}$ ${\displaystyle T_{K_{j}}^{Q_{j}}}$ ${\displaystyle K}$

Una característica importante del hamiltoniano de intercambio multipolar es su anisotropía. ^[21] El valor de la constante de acoplamiento suele ser muy sensible al ángulo relativo entre dos multipolos. A diferencia del hamiltoniano de intercambio de espín convencional, donde las constantes de acoplamiento son isotrópicas en un sistema homogéneo, los orbitales atómicos altamente anisotrópicos (recordemos la forma de las funciones de onda) que se acoplan a los momentos magnéticos del sistema inevitablemente introducirán una gran anisotropía incluso en un sistema homogéneo. Ésta es una de las razones principales por las que la mayoría de los ordenamientos multipolares tienden a ser no colineales. ${\displaystyle C_{K_{i}K_{j}}^{Q{i}Q_{j}}}$ ${\displaystyle s,p,d,f}$

Antiferromagnetismo de momentos multipolares.

Invirtiendo las fases de multipolos ^[21]

AFM ordenando cadenas de diferentes multipolos. ^[21]

A diferencia del orden de espín magnético, donde el antiferromagnetismo se puede definir invirtiendo el eje de magnetización de dos sitios vecinos desde una configuración ferromagnética , invertir el eje de magnetización de un multipolo generalmente no tiene sentido. Tomando un momento como ejemplo, si uno invierte el eje z haciendo una rotación hacia el eje y, simplemente no cambia nada. Por lo tanto, una definición sugerida ^[21] de ordenamiento multipolar antiferromagnético es invertir sus fases en , es decir . En este sentido, el orden de espín antiferromagnético es sólo un caso especial de esta definición, es decir, invertir la fase de un momento dipolar equivale a invertir su eje de magnetización. En cuanto a los multipolos de alto rango, por ejemplo , en realidad se convierte en una rotación y ni siquiera es ningún tipo de rotación. ${\displaystyle T_{yz}}$ ${\displaystyle \pi }$ ${\displaystyle \pi }$ ${\displaystyle T_{yz}\rightarrow e^{i\pi }T_{yz}=-T_{yz}}$ ${\displaystyle T_{yz}}$ ${\displaystyle \pi /2}$ ${\displaystyle T_{3z^{2}-r^{2}}}$

Calcular constantes de acoplamiento

El cálculo de las interacciones de intercambio multipolares sigue siendo un tema desafiante en muchos aspectos. Aunque hubo muchos trabajos basados ​​en el ajuste del modelo hamiltoniano con experimentos, aún faltan predicciones de las constantes de acoplamiento basadas en esquemas de primer principio. Actualmente hay dos estudios que implementan un enfoque de primeros principios para explorar las interacciones de intercambio multipolar. Un estudio inicial se desarrolló en los años 80. Se basa en un enfoque de campo medio que puede reducir en gran medida la complejidad de las constantes de acoplamiento inducidas por el mecanismo RKKY, por lo que el hamiltoniano de intercambio multipolar puede describirse mediante unos pocos parámetros desconocidos y puede obtenerse ajustando los datos del experimento. ^[23] Posteriormente, se desarrolló aún más un enfoque de primeros principios para estimar los parámetros desconocidos y se obtuvieron buenos acuerdos con algunos compuestos seleccionados, por ejemplo, momnpnictidas de cerio. ^[24] Recientemente también se propuso otro enfoque de primer principio. ^[21] Asigna todas las constantes de acoplamiento inducidas por todos los mecanismos de intercambio estático a una serie de cálculos de energía total DFT+U y coincide con el dióxido de uranio.

Referencias

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