Interacción de intercambio multipolar

Interacciones de orden superior de momentos magnéticos de sustancias químicas

Se ha descubierto que los materiales magnéticos con fuerte interacción espín-órbita , tales como: LaFeAsO, ^{[1] [2]} PrFe ₄ P ₁₂ , ^{[3] [4]} YbRu ₂ Ge ₂ , ^[5] UO ₂ , [ ^{6 ] [7] [8] [9] [10]} NpO ₂ , ^{[11] [12] [13]} Ce _1−x La _x B ₆ , ^[14] URu ₂ Si ₂ ^{[15] [16] [17] [18] [19]} y muchos otros compuestos, tienen un ordenamiento magnético constituido por multipolos de alto rango, por ejemplo, cuádruple, óctuple, etc. ^[20] Debido al fuerte acoplamiento espín-órbita, los multipolos se introducen automáticamente en los sistemas cuando el número cuántico del momento angular total J es mayor que 1/2. Si esos multipolos están acoplados por algún mecanismo de intercambio, podrían tender a tener algún ordenamiento como el problema convencional de espín 1/2 de Heisenberg. Excepto el ordenamiento multipolar, se cree que muchos fenómenos de orden oculto están estrechamente relacionados con las interacciones multipolares ^{[11] [14] [15]}

Expansión del operador tensorial

Conceptos básicos

Consideremos un sistema mecánico cuántico con un espacio de Hilbert abarcado por , donde es el momento angular total y es su proyección sobre el eje de cuantificación. Entonces, cualquier operador cuántico puede representarse utilizando el conjunto base como una matriz con dimensión . Por lo tanto, se pueden definir matrices para expandir completamente cualquier operador cuántico en este espacio de Hilbert. Tomando J=1/2 como ejemplo, un operador cuántico A puede expandirse como ${\displaystyle |j,m_{j}\rangle }$ ${\displaystyle j}$ ${\displaystyle m_{j}}$ ${\displaystyle \lbrace |j,m_{j}\rangle \rbrace }$ ${\displaystyle (2j+1)}$ ${\displaystyle (2j+1)^{2}}$

${\displaystyle A={\begin{bmatrix}1&2\\3&4\end{bmatrix}}=1{\begin{bmatrix}1&0\\0&0\end{bmatrix}}+2{\begin{bmatrix}0&1\\0&0\end{bmatrix}}+3{\begin{bmatrix}0&0\\1&0\end{bmatrix}}+4{\begin{bmatrix}0&0\\0&1\end{bmatrix}}=1L_{1,1}+2L_{1,2}+3L_{2,1}+4L_{2,2}}$

Obviamente, las matrices: forman un conjunto de bases en el espacio de operadores. Cualquier operador cuántico definido en este Hilbert puede expandirse mediante operadores. En lo sucesivo, llamaremos a estas matrices una superbase para distinguir la base propia de los estados cuánticos. Más específicamente, la superbase anterior puede llamarse una superbase de transición porque describe la transición entre estados y . De hecho, esta no es la única superbase que funciona. También podemos usar matrices de Pauli y la matriz identidad para formar una superbase. ${\displaystyle L_{ij}=|i\rangle \langle j|}$ ${\displaystyle \lbrace L_{ij}\rbrace }$ ${\displaystyle \lbrace L_{ij}\rbrace }$ ${\displaystyle |i\rangle }$ ${\displaystyle |j\rangle }$

${\displaystyle A={\begin{bmatrix}1&2\\3&4\end{bmatrix}}={\frac {5}{2}}{\begin{bmatrix}1&0\\0&1\end{bmatrix}}+{\frac {i}{2}}{\begin{bmatrix}0&i\\-i&0\end{bmatrix}}+{\frac {3}{2}}{\begin{bmatrix}-1&0\\0&1\end{bmatrix}}+{\frac {5}{2}}{\begin{bmatrix}0&1\\1&0\end{bmatrix}}={\frac {5}{2}}I+{\frac {i}{2}}\sigma _{y}+{\frac {3}{2}}\sigma _{z}+{\frac {5}{2}}\sigma _{x}}$

Dado que las propiedades de rotación de siguen las mismas reglas que el tensor de rango 1 de los armónicos cúbicos y la matriz identidad sigue las mismas reglas que el tensor de rango 0 , el conjunto base puede denominarse superbase cúbica. Otra superbase de uso común es la superbase armónica esférica, que se construye reemplazando los operadores de elevación y descenso ${\displaystyle \sigma _{x},\sigma _{y},\sigma _{z}}$ ${\displaystyle T_{x},T_{y},T_{z}}$ ${\displaystyle I}$ ${\displaystyle T_{s}}$ ${\displaystyle \lbrace I,\sigma _{x},\sigma _{y},\sigma _{z}\rbrace }$ ${\displaystyle \sigma _{x},\ \sigma _{y}}$ ${\displaystyle \lbrace I,\sigma _{-1},\sigma _{0},\sigma _{+1}\rbrace }$

${\displaystyle A={\begin{bmatrix}1&2\\3&4\end{bmatrix}}={\frac {5}{2}}{\begin{bmatrix}1&0\\0&1\end{bmatrix}}+2{\begin{bmatrix}0&1\\0&0\end{bmatrix}}+{\frac {3}{2}}{\begin{bmatrix}-1&0\\0&1\end{bmatrix}}-3{\begin{bmatrix}0&0\\-1&0\end{bmatrix}}={\frac {5}{2}}I+2\sigma _{+1}+{\frac {3}{2}}\sigma _{0}-3\sigma _{-1}}$

Nuevamente, comparten las mismas propiedades rotacionales que los tensores armónicos esféricos de rango 1 , por lo que se denomina superbase esférica. ${\displaystyle \sigma _{-1},\sigma _{0},\sigma _{+1}}$ ${\displaystyle Y_{-1}^{1},Y_{0}^{1},Y_{-1}^{1}}$

Dado que los orbitales atómicos también se describen mediante funciones armónicas esféricas o cúbicas, uno puede imaginar o visualizar estos operadores utilizando las funciones de onda de los orbitales atómicos, aunque son esencialmente matrices, no funciones espaciales. ${\displaystyle s,p,d,f}$

Si ampliamos el problema a , necesitaremos 9 matrices para formar una superbase. Para la superbase de transición, tenemos . Para la superbase cúbica, tenemos . Para la superbase esférica, tenemos . En teoría de grupos, se denominan tensores escalares o de rango 0, se denominan tensores dipolares o de rango 1, se denominan tensores cuadrupolares o de rango 2. ^[20] ${\displaystyle J=1}$ ${\displaystyle \lbrace L_{ij};i,j=1\sim 3\rbrace }$ ${\displaystyle \lbrace T_{s},T_{x},T_{y},T_{z},T_{xy},T_{yz},T_{zx},T_{x^{2}-y^{2}},T_{3z^{2}-r^{2}}\rbrace }$ ${\displaystyle \lbrace Y_{0}^{0},Y_{-1}^{1},Y_{0}^{1},Y_{-1}^{1},Y_{-2}^{2},Y_{-1}^{2},Y_{0}^{2},Y_{1}^{2},Y_{2}^{2}\rbrace }$ ${\displaystyle T_{s}/Y_{0}^{0}}$ ${\displaystyle T_{x,yz,}/Y_{-1,0,+1}^{1}}$ ${\displaystyle T_{xy,yz,zx,x^{2}-y^{2},3z^{2}-r^{2}}/Y_{-2,-1,0,+1,+2}^{2}}$

El ejemplo nos dice que, para un problema de -multipletes, se necesitarán todos los operadores tensoriales de rango para formar una superbase completa. Por lo tanto, para un sistema, su matriz de densidad debe tener componentes cuadrupolares. Esta es la razón por la que un problema introducirá automáticamente multipolos de alto rango al sistema ^{[21] [22]} ${\displaystyle J}$ ${\displaystyle 0\sim 2J}$ ${\displaystyle J=1}$ ${\displaystyle J>1/2}$

Definiciones formales

elementos de la matriz y la parte real de las funciones armónicas correspondientes de la base del operador cúbico en el caso J=1. ^[21]

Una definición general de un problema de superbase armónica esférica de un -multiplete se puede expresar como ^[20] ${\displaystyle J}$

${\displaystyle Y_{K}^{Q}(J)=\sum _{MM^{\prime }}(-1)^{J-M}(2K+1)^{1/2}\times \left({\begin{matrix}J&J&K\\M^{^{\prime }}&-M&Q\end{matrix}}\right)|JM\rangle \langle JM^{^{\prime }}|,}$

donde los paréntesis denotan un símbolo 3-j ; K es el rango que va desde ; Q es el índice de proyección del rango K que va desde −K hasta +K. Una superbase armónica cúbica donde todos los operadores tensoriales son hermíticos se puede definir como ${\displaystyle 0\sim 2J}$

${\displaystyle T_{K}^{Q}={\frac {1}{\sqrt {2}}}[(-1)^{Q}Y_{K}^{Q}(J)+Y_{K}^{-Q}(J)]}$

${\displaystyle T_{K}^{-Q}={\frac {i}{\sqrt {2}}}[Y_{K}^{Q}(J)-(-1)^{Q}Y_{K}^{-Q}(J)]}$

Entonces, cualquier operador cuántico definido en el espacio de Hilbert -multiplete puede expandirse como ${\displaystyle A}$ ${\displaystyle J}$

${\displaystyle A=\sum _{K,Q}\alpha _{K}^{Q}Y_{K}^{Q}=\sum _{K,Q}\beta _{K}^{Q}T_{K}^{Q}=\sum _{i,j}\gamma _{i,j}L_{i,j}}$

donde los coeficientes de expansión se pueden obtener tomando el producto interno de la traza, p. ej . Aparentemente, se puede hacer una combinación lineal de estos operadores para formar una nueva superbase que tenga diferentes simetrías. ${\displaystyle \alpha _{K}^{Q}=Tr[AY_{K}^{Q\dagger }]}$

Descripción de multi-cambio

Utilizando el teorema de adición de operadores tensoriales, el producto de un tensor de rango n y un tensor de rango m puede generar un nuevo tensor con rango n+m ~ |nm|. Por lo tanto, un tensor de alto rango puede expresarse como el producto de tensores de bajo rango. Esta convención es útil para interpretar los términos de intercambio multipolar de alto rango como un proceso de "multiintercambio" de dipolos (o pseudoespines). Por ejemplo, para los operadores tensoriales armónicos esféricos del caso, tenemos ${\displaystyle J=1}$

${\displaystyle Y_{2}^{-2}=2Y_{1}^{-1}Y_{1}^{-1}}$

${\displaystyle Y_{2}^{-1}={\sqrt {2}}(Y_{1}^{-1}Y_{1}^{0}+Y_{1}^{0}Y_{1}^{-1})}$

${\displaystyle Y_{2}^{0}={\sqrt {24}}/6(Y_{1}^{-1}Y_{1}^{+1}+2Y_{1}^{0}Y_{1}^{0}+Y_{1}^{+1}Y_{1}^{-1})}$

${\displaystyle Y_{2}^{+1}={\sqrt {2}}(Y_{1}^{0}Y_{1}^{+1}+Y_{1}^{+1}Y_{1}^{0})}$

${\displaystyle Y_{2}^{+2}=2Y_{1}^{+1}Y_{1}^{+1}}$

Si es así, una interacción cuadrupolo-cuadrupolo (ver la siguiente sección) puede considerarse como una interacción dipolo-dipolo de dos pasos. Por ejemplo, , por lo que la transición cuadrupolo de un paso en el sitio ahora se convierte en una transición dipolar de dos pasos . Por lo tanto, no solo aparecen términos de intercambio entre sitios sino también términos de intercambio dentro del sitio (el llamado multiintercambio). Si es incluso mayor, se puede esperar que aparezcan términos de intercambio dentro del sitio más complicados. Sin embargo, hay que tener en cuenta que no se trata de una expansión de perturbación sino solo de una técnica matemática. Los términos de alto rango no son necesariamente más pequeños que los términos de bajo rango. En muchos sistemas, los términos de alto rango son más importantes que los de bajo rango. ^[20] ${\displaystyle Y_{2_{i}}^{+2_{i}}Y_{2_{j}}^{-2_{j}}=4Y_{1_{i}}^{+1_{i}}Y_{1_{i}}^{+1_{i}}Y_{1_{j}}^{-1_{j}}Y_{1_{j}}^{-1_{j}}}$ ${\displaystyle Y_{2_{i}}^{+2_{i}}}$ ${\displaystyle i}$ ${\displaystyle Y_{1_{i}}^{+1_{i}}Y_{1_{i}}^{+1_{i}}}$ ${\displaystyle J}$

Interacciones de intercambio multipolares

Ejemplos de interacciones de intercambio dipolo-dipolo y cuadrupolo-cuadrupolo en el caso J=1. La flecha azul indica que la transición se produce con un cambio de fase. ^[21] ${\displaystyle \pi }$

Existen cuatro mecanismos principales para inducir interacciones de intercambio entre dos momentos magnéticos en un sistema: ^[20] 1). Intercambio directo 2). RKKY 3). Superintercambio 4). Spin-Lattice. Sin importar cuál esté dominado, una forma general de la interacción de intercambio se puede escribir como ^[21]

${\displaystyle H=\sum _{ij}\sum _{KQ}C_{K_{i}K_{j}}^{Q{i}Q_{j}}T_{K_{i}}^{Q_{i}}T_{K_{j}}^{Q_{j}}}$

donde son los índices de sitio y es la constante de acoplamiento que acopla dos momentos multipolares y . Se puede encontrar inmediatamente si está restringido a solo 1, el hamiltoniano se reduce al modelo convencional de Heisenberg. ${\displaystyle i,j}$ ${\displaystyle C_{K_{i}K_{j}}^{Q{i}Q_{j}}}$ ${\displaystyle T_{K_{i}}^{Q_{i}}}$ ${\displaystyle T_{K_{j}}^{Q_{j}}}$ ${\displaystyle K}$

Una característica importante del hamiltoniano de intercambio multipolar es su anisotropía. ^[21] El valor de la constante de acoplamiento suele ser muy sensible al ángulo relativo entre dos multipolos. A diferencia del hamiltoniano de intercambio de solo espín convencional, donde las constantes de acoplamiento son isótropas en un sistema homogéneo, los orbitales atómicos altamente anisotrópicos (recordemos la forma de las funciones de onda) que se acoplan a los momentos magnéticos del sistema inevitablemente introducirán una enorme anisotropía incluso en un sistema homogéneo. Esta es una de las principales razones por las que la mayoría de los ordenamientos multipolares tienden a ser no colineales. ${\displaystyle C_{K_{i}K_{j}}^{Q{i}Q_{j}}}$ ${\displaystyle s,p,d,f}$

Antiferromagnetismo de momentos multipolares

Inversión de las fases de multipolos ^[21]

Cadenas de ordenamiento AFM de diferentes multipolos. ^[21]

A diferencia del ordenamiento de espín magnético, donde el antiferromagnetismo se puede definir invirtiendo el eje de magnetización de dos sitios vecinos a partir de una configuración ferromagnética , invertir el eje de magnetización de un multipolo normalmente no tiene sentido. Tomando un momento como ejemplo, si uno invierte el eje z haciendo una rotación hacia el eje y, simplemente no cambia nada. Por lo tanto, una definición sugerida ^[21] del ordenamiento multipolar antiferromagnético es invertir sus fases por , es decir . En este sentido, el ordenamiento de espín antiferromagnético es solo un caso especial de esta definición, es decir, invertir la fase de un momento dipolar es equivalente a invertir su eje de magnetización. En cuanto a los multipolos de alto rango, por ejemplo , en realidad se convierte en una rotación y para él incluso no es ningún tipo de rotación. ${\displaystyle T_{yz}}$ ${\displaystyle \pi }$ ${\displaystyle \pi }$ ${\displaystyle T_{yz}\rightarrow e^{i\pi }T_{yz}=-T_{yz}}$ ${\displaystyle T_{yz}}$ ${\displaystyle \pi /2}$ ${\displaystyle T_{3z^{2}-r^{2}}}$

Cálculo de constantes de acoplamiento

El cálculo de interacciones de intercambio multipolar sigue siendo un problema desafiante en muchos aspectos. Aunque hubo muchos trabajos basados ​​en ajustar los hamiltonianos modelo con experimentos, las predicciones de las constantes de acoplamiento basadas en esquemas de primeros principios siguen siendo deficientes. Actualmente hay dos estudios que implementaron el enfoque de primeros principios para explorar las interacciones de intercambio multipolar. Un estudio temprano se desarrolló en los años 80. Se basa en un enfoque de campo medio que puede reducir en gran medida la complejidad de las constantes de acoplamiento inducidas por el mecanismo RKKY, por lo que el hamiltoniano de intercambio multipolar puede describirse con solo unos pocos parámetros desconocidos y puede obtenerse al ajustarse con datos experimentales. ^[23] Más tarde, se desarrolló aún más un enfoque de primeros principios para estimar los parámetros desconocidos y se obtuvieron buenos acuerdos con algunos compuestos seleccionados, por ejemplo, momnpnictides de cerio. ^[24] También se propuso recientemente otro enfoque de primeros principios. ^[21] Mapea todas las constantes de acoplamiento inducidas por todos los mecanismos de intercambio estático a una serie de cálculos de energía total DFT + U y obtuvo acuerdo con el dióxido de uranio.

Referencias

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