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Hidruro de carbonilo de rodio y tris(trifenilfosfina)

Carbonilhidruro tris(trifenilfosfina)rodio(I) [Carbonil(hidruro)tris(trifenilfosfano)rodio(I)] es un compuesto de organorrodio con la fórmula [RhH(CO)(PPh 3 ) 3 ] (Ph = C 6 H 5 ). Es un sólido amarillo soluble en benceno, que se utiliza industrialmente para hidroformilación . [1]

Preparación

[RhH(CO)(PPh 3 ) 3 ] se preparó por primera vez mediante la reducción de [RhCl(CO)(PPh 3 ) 2 ] , por ejemplo, con tetrahidroborato de sodio o trietilamina e hidrógeno, en etanol en presencia de un exceso de trifenilfosfina :

[RhCl(CO)(PPh 3 ) 2 ] + NaBH 4 + PPh 3 → [RhH(CO)(PPh 3 ) 3 ] + NaCl + BH 3

También se puede preparar a partir de un aldehído, tricloruro de rodio y trifenilfosfina en medio alcohólico básico. [2]

Estructura

El complejo adopta una geometría bipiramidal trigonal con ligandos trans CO e hidruro, lo que da como resultado una simetría pseudo -C 3v . Las distancias Rh-P, Rh-C y Rh-H son 2,32, 1,83 y 1,60 Å, respectivamente. [3] [4] Este complejo es uno de los pocos hidruros de rodio pentacoordinados estables.

Uso en hidroformilación

Este precatalizador se descubrió en los intentos de utilizar cloruro de tris(trifenilfosfina)rodio como catalizador de hidroformilación. Se descubrió que el complejo se carbonilaba rápidamente y que la actividad catalítica del material resultante se mejoraba con una variedad de aditivos, pero se inhibía con haluros. Esta inhibición no se produjo en presencia de una base, lo que sugiere que el complejo hidrido representaba la forma catalítica del complejo. [5]

Consideraciones mecanicistas

[RhH(CO)(PPh 3 ) 3 ] es un catalizador para la hidroformilación selectiva de 1-olefinas para producir aldehídos a bajas presiones y temperaturas suaves. La selectividad para los n-aldehídos aumenta en presencia de un exceso de PPh 3 y a bajas presiones parciales de CO. [1] El primer paso en el proceso de hidroformilación es la sustitución disociativa de un alqueno por un PPh 3 . La inserción migratoria de este complejo de 18 electrones puede dar como resultado un alquilo de rodio primario o secundario. Este paso establece la regioquímica del producto, sin embargo, es rápidamente reversible. El complejo de alquilo de 16 electrones sufre la inserción migratoria de un CO para formar el acilo insaturado de manera coordinada. Esta especie da una vez más un complejo de acilo de 18 electrones. [6] El último paso implica la eliminación de β-H mediante hidrogenólisis que da como resultado la escisión del producto de aldehído y la regeneración del catalizador de rodio.

Referencias

  1. ^ ab JF Hartwig; Química de metales de organotransición: desde la unión hasta la catálisis. University Science Books. 2009. 753, 757-578. ISBN  978-1-891-38953-5 .
  2. ^ Ahmad, N.; Levison, JJ; Robinson, SD; Uttley, MF (1990). "Complejos de hidridofosfina de rodio(I)". Síntesis inorgánica . Vol. 28. págs. 81–83. doi :10.1002/9780470132593.ch19. ISBN . 9780470132593.
  3. ^ IS Babra, LS Morley, SC Nyburg, AW Parkins "La estructura cristalina y molecular de un nuevo polimorfo de un carbonilhidridotris(trifenilfosfina)rodio(I) que tiene una absorción de estiramiento Rh-H a 2013 cm −1 " Journal of Crystallographic and Spectroscopic Research 23. 1993. 999. doi :10.1007/BF01185550.
  4. ^ SJ la Placa, JA Ibers "Estructura cristalina y molecular del hidruro de carbonilo y rodio de tristrifenilfosfina" Acta Crystallogr. 1965, pág. 511. doi :10.1107/S0365110X65001093
  5. ^ D. Evans, JA Osborn, G. Wilkinson "Hidroformilación de alquenos mediante el uso de catalizadores de complejos de rodio" J. Chem. Soc. 1968, págs. 3133-3142. doi :10.1039/J19680003133
  6. ^ RV Kastrup, JS Merola, AA Oswald; Estudios de RMN de P-31 sobre equilibrios e intercambio de ligandos en sistemas catalíticos de hidroformilación de complejos de rodio y trifenilfosfina quelados relacionados. J. Am. Chem. Soc. 1982.44-16. doi :10.1021/ba-1982-0196.ch003.