Alta generación de armónicos

Proceso científico del láser

La generación de altos armónicos ( HHG ) es un proceso no lineal durante el cual un objetivo (gas, plasma, muestra sólida o líquida) se ilumina mediante un intenso pulso láser. En tales condiciones, la muestra emitirá los armónicos altos del haz de generación (por encima del quinto armónico). Debido a la naturaleza coherente del proceso, la generación de altos armónicos es un requisito previo de la física de attosegundos .

Generación armónica perturbativa

La generación de armónicos perturbativos es un proceso mediante el cual la luz láser de frecuencia ω y la energía de los fotones ħω se pueden utilizar para generar nuevas frecuencias de luz. Las frecuencias recién generadas son múltiplos enteros nω de la frecuencia de la luz original. Este proceso fue descubierto por primera vez en 1961 por Franken et al., ^[1] utilizando un láser de rubí , con cuarzo cristalino como medio no lineal .

La generación de armónicos en sólidos dieléctricos se comprende bien y se utiliza ampliamente en la física láser moderna (ver generación de segundos armónicos ). En 1967, New et al. observó la generación del primer tercer armónico en un gas. ^[2] En gases monoatómicos sólo es posible producir armónicos impares por razones de simetría. La generación de armónicos en el régimen perturbativo (campo débil) se caracteriza por una eficiencia que disminuye rápidamente a medida que aumenta el orden armónico. ^[3] Este comportamiento puede entenderse considerando un átomo que absorbe n fotones y luego emite un único fotón de alta energía. La probabilidad de absorber n fotones disminuye a medida que n aumenta, lo que explica la rápida disminución de las intensidades armónicas iniciales.

Desarrollo

Espectro de una fuente de HHG de neón impulsada por un láser de zafiro Ti

La primera generación de altos armónicos se observó en 1977 en la interacción de intensos pulsos de láser de CO _{2 con} plasma generado a partir de objetivos sólidos. ^[4] El HHG en gases, cuya aplicación está mucho más extendida en la actualidad, fue observado por primera vez por McPherson y sus colegas en 1987, ^[5] y posteriormente por Ferray et al. en 1988, ^[6] con resultados sorprendentes: se descubrió que los armónicos altos disminuían en intensidad en los órdenes bajos, como se esperaba, pero luego se observó que formaban una meseta, con la intensidad de los armónicos permaneciendo aproximadamente constante en muchos órdenes. ^[7] Se han medido armónicos de meseta que abarcan cientos de eV y que se extienden al régimen de rayos X suaves . ^[8] Esta meseta termina abruptamente en una posición llamada corte de armónicos altos.

Propiedades

Los armónicos altos tienen una serie de propiedades interesantes. Son una fuente de sobremesa sintonizable de rayos X suaves/ XUV , sincronizados con el láser conductor y producidos con la misma tasa de repetición. El corte de armónicos varía linealmente al aumentar la intensidad del láser hasta la intensidad de saturación donde se _detiene la generación de armónicos. ^[9] La intensidad de saturación se puede aumentar cambiando las especies atómicas a gases nobles más ligeros , pero estos tienen una eficiencia de conversión más baja, por lo que se debe encontrar un equilibrio dependiendo de las energías de los fotones requeridas.

La alta generación de armónicos depende en gran medida del campo láser impulsor y, como resultado, los armónicos tienen propiedades de coherencia temporal y espacial similares. ^[10] Los armónicos altos a menudo se generan con duraciones de pulso más cortas que las del láser impulsor. ^[11] Esto se debe a la no linealidad del proceso de generación, coincidencia de fases e ionización . A menudo, los armónicos sólo se producen en una ventana temporal muy pequeña cuando se cumple la condición de adaptación de fase. El agotamiento del medio generador debido a la ionización también significa que la generación de armónicos se limita principalmente al borde anterior del pulso impulsor. ^[12]

Los armónicos elevados se emiten de forma colineal con el láser conductor y pueden tener un confinamiento angular muy estrecho, a veces con menos divergencia que la del campo fundamental y perfiles de haz cercanos a Gauss. ^[13]

Enfoque semiclásico

La energía fotónica máxima que se puede producir con una alta generación de armónicos viene dada por el corte de la meseta armónica. Esto se puede calcular de forma clásica examinando la energía máxima que el electrón ionizado puede ganar en el campo eléctrico del láser. La energía de corte viene dada por: ^[14]

${\displaystyle E_{\mathrm {max} }=I_{p}+3.17\ U_{p}}$

donde Up _es la energía ponderomotriz del campo láser e I _p es el potencial de ionización .

Esta derivación de la energía de corte se deriva de un cálculo semiclásico. Inicialmente, el electrón se trata mecánicamente cuánticamente a medida que se ioniza en túnel desde el átomo principal, pero luego su dinámica posterior se trata de manera clásica. Se supone que el electrón nace en el vacío con velocidad inicial cero y posteriormente es acelerado por el campo eléctrico del rayo láser .

El modelo de tres pasos

Medio ciclo óptico después de la ionización, el electrón invertirá su dirección a medida que cambia el campo eléctrico y acelerará de regreso hacia el núcleo original. Al regresar al núcleo original, puede emitir radiación similar a la bremsstrahlung durante un proceso de recombinación con el átomo a medida que regresa a su estado fundamental . Esta descripción se conoce como modelo recolisional de generación de altos armónicos. ^[15]

Energía de retorno de electrones (curva azul completa) y tiempo de excursión (curva discontinua azul), en función del tiempo de retorno

Dado que la frecuencia de la radiación emitida depende tanto de la energía cinética como del potencial de ionización, las diferentes frecuencias se emiten en diferentes tiempos de recombinación (es decir, el pulso emitido emite un chirrido ). Es más, para cada frecuencia existen dos tiempos de recombinación correspondientes. Nos referimos a estas dos trayectorias como la trayectoria corta (que se emite primero) y la trayectoria larga.

Algunos límites interesantes en el proceso HHG que se explican en este modelo muestran que HHG solo ocurrirá si el campo láser impulsor está polarizado linealmente. La elipticidad del rayo láser hace que el electrón que regresa no alcance el núcleo original. En la mecánica cuántica, se reduce la superposición del paquete de ondas del electrón que regresa con el paquete de ondas nuclear. Esto se ha observado experimentalmente, donde la intensidad de los armónicos disminuye rápidamente al aumentar la elipticidad. ^[16] Otro efecto que limita la intensidad del láser conductor es la fuerza de Lorentz . A intensidades superiores a 10 ¹⁶ W·cm ⁻² , el componente magnético del pulso láser, que se ignora en la óptica de campos débiles, puede volverse lo suficientemente fuerte como para desviar el electrón que regresa. Esto hará que "no alcance" el núcleo principal y, por lo tanto, prevenga la HHG.

Coincidencia de fases

Como en todo proceso no lineal , la adaptación de fases juega un papel importante en la generación de altos armónicos en la fase gaseosa. En la geometría de enfoque libre, las cuatro causas del desajuste del vector de onda son: dispersión neutra, dispersión de plasma, fase de Gouy y fase dipolar. ^{[17] [18]}

La dispersión neutra es causada por los átomos mientras que la dispersión del plasma se debe a los iones, y los dos tienen signos opuestos. La fase de Gouy se debe al salto de fase del frente de onda cerca del foco y varía a lo largo del mismo. Finalmente, la fase dipolar surge de la respuesta atómica en el proceso HHG. ^[19] Cuando se utiliza una geometría de chorro de gas, las condiciones óptimas para generar altos armónicos emitidos desde trayectorias cortas se obtienen cuando el gas generador se ubica después del foco, mientras que la generación de altos armónicos desde trayectorias largas se puede obtener fuera del eje cuando el generador El gas se encuentra delante del foco. ^[20]

Además, la implementación de una geometría de enfoque flexible para el campo impulsor permite que un mayor número de emisores y fotones contribuyan al proceso de generación y, por lo tanto, mejoren el rendimiento armónico. ^[21] Cuando se utiliza una geometría de chorro de gas, enfocar el láser en el disco de Mach puede aumentar la eficiencia de la generación de armónicos. ^[22]

De manera más general, en la región espectral de rayos X, los materiales tienen un índice de refracción muy cercano a 1. Para equilibrar el desajuste de fases, necesitamos encontrar parámetros en el espacio de alta dimensión que efectivamente hagan que el índice de refracción combinado sea La longitud de onda del láser de conducción es casi 1. ${\displaystyle \Delta k=k_{q}-qk_{L}}$

Para lograr niveles de intensidad que puedan distorsionar el potencial de unión de un átomo, es necesario enfocar el rayo láser conductor. Esto introduce términos de dispersión que afectan el desajuste de fase, dependiendo de la geometría específica (como propagación de onda plana, enfoque libre, guía de onda de núcleo hueco, etc.). Además, durante el proceso de generación de altos armónicos, los electrones se aceleran y algunos de ellos regresan a su ion original, lo que genera explosiones de rayos X. Sin embargo, la mayoría de estos electrones no regresan y, en cambio, contribuyen a la dispersión de las ondas que se propagan conjuntamente. Los electrones que regresan transportan fase debido a procesos como ionización, recombinación y propagación. Además, los átomos ionizados pueden influir en el índice de refracción del medio, proporcionando otra fuente de dispersión.

El desajuste de fase (> 0 velocidad de fase del láser es más rápida que la de los rayos X) se puede representar como:

${\displaystyle \Delta k=k_{q}-qk_{L}=\underbrace {\Delta k_{\mathrm {neutrals} }} _{<0}+\underbrace {\Delta k_{\mathrm {ions} }} _{<0}+\underbrace {\Delta k_{\mathrm {electrons} }} _{>0}+\underbrace {\Delta k_{\mathrm {geometry} }} _{>0}+\underbrace {\Delta k_{\mathrm {intrinsic} }} _{>\;\!0}+\cdots }$

donde es la contribución de los átomos neutros, es la contribución de los iones (cuando los neutros están ionizados, este término puede ser todavía suficientemente grande en el UV ^[23] ), es la contribución del plasma, es la geometría de enfoque libre, onda plana o geometría de guía de ondas , es la fase acumulada por el electrón durante el tiempo que permanece alejado del átomo, etc. Cada término tiene un signo específico que permite equilibrar el desajuste en un tiempo y frecuencia determinados. ${\displaystyle \Delta k_{\mathrm {neutrals} }}$ ${\displaystyle \Delta k_{\mathrm {ions} }}$ ${\displaystyle \Delta k_{\mathrm {electrons} }}$ ${\displaystyle \Delta k_{\mathrm {geometry} }}$ ${\displaystyle \Delta k_{\mathrm {intrinsic} }}$

La contribución de los electrones aumenta cuadráticamente con la longitud de onda: , mientras que la contribución de los átomos aumenta inversamente con la longitud de onda: . Así, en longitudes de onda IR largas, el término es bastante grande por electrón, mientras que el término es bastante pequeño y cercano a uno. Para igualar las fases del proceso de HHG, se requieren presiones muy altas y niveles de ionización bajos, lo que da como resultado una gran cantidad de emisores. ^[24] En el rango espectral UV opuesto, el término es grande debido a las resonancias UV ubicadas muy cerca y, además, el término es pequeño. Para hacer coincidir las fases del proceso, se necesitan presiones bajas. Además, en la radiación ultravioleta se pueden tolerar niveles de ionización muy altos (mucho superiores al 100%). Esto proporciona escalabilidad a la energía de los fotones HHG con la intensidad del láser UV impulsor. ^[23] La geometría de onda plana o geometría de enfoque flexible permite una adaptación de fase altamente colineal y una extracción máxima de flujo en las longitudes de onda impulsoras donde el término es pequeño. La generación de armónicos de alto orden en guía de ondas permite una propagación con características cercanas a las de la propagación de ondas planas. ^[25] Estas geometrías se benefician, especialmente los espectros de rayos X generados por haces de infrarrojos, donde se necesitan grandes volúmenes de interacción para una extracción óptima de energía. En tales geometrías se han generado espectros que se extienden hasta 1,6 keV. ^[24] Para los armónicos altos impulsados ​​por UV-VIS, el término de la guía de onda es pequeño y la imagen de coincidencia de fase se asemeja a la geometría de onda plana. En tales geometrías, se han generado armónicos de ancho de banda estrecho que se extienden hasta el borde del carbono (300 eV). ^[23] ${\displaystyle \Delta n_{\mathrm {electrons} }\sim -\lambda ^{2}}$ ${\displaystyle \Delta n_{\mathrm {atoms} }\sim 1/\lambda ^{2}}$ ${\displaystyle \left|\Delta n_{\mathrm {electrons} }\right|}$ ${\displaystyle \Delta n_{\mathrm {atoms} }}$ ${\displaystyle \Delta n_{\mathrm {atoms} }}$ ${\displaystyle \left|\Delta n_{\mathrm {electrons} }\right|}$ ${\displaystyle {\vec {v}}\times {\vec {B}}}$

Ver también

• física de attosegundos
• Óptica no lineal
• Fotoionización
• Generación resonante de altos armónicos a partir de columnas de plasma eliminadas con láser

Referencias

1. PA Franken, AE Hill, CW Peters y G. Weinreich, Phys. Rev. Lett. 7, 118 (1961).
2. Nuevo, GHC; Ward, JF (1967). "Generación óptica de tercer armónico en gases". Física. Rev. Lett . 19 (10): 556–559. Código bibliográfico : 1967PhRvL..19..556N. doi :10.1103/physrevlett.19.556.
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