Correlación angular de la radiación de aniquilación de electrones y positrones

Técnicas experimentales de física del estado sólido.

La correlación angular de la radiación de aniquilación de electrones y positrones (ACAR o ACPAR) es una técnica de la física del estado sólido para investigar la estructura electrónica de los metales. Utiliza positrones que se implantan en una muestra y se aniquilan con los electrones. En la mayoría de los eventos de aniquilación, se crean dos cuantos gamma que, en el sistema de referencia del par electrón-positrón, se emiten en direcciones exactamente opuestas. En el marco del laboratorio, hay una pequeña desviación angular de la colinealidad, causada por el momento del electrón. Por tanto, medir la correlación angular de la radiación de aniquilación produce información sobre la distribución del momento de los electrones en el sólido.

Investigación de la estructura electrónica.

Superficie de Fermi y densidad de momento electrónico del cobre en el esquema de zona reducida medida con ACAR 2D. ^[1]

Todas las propiedades electrónicas y magnéticas macroscópicas de un sólido resultan de su estructura electrónica microscópica. En el modelo simple de electrones libres , los electrones no interactúan entre sí ni con los núcleos atómicos. La relación entre energía y momento está dada por ${\displaystyle E}$ ${\displaystyle p}$

${\displaystyle E={\frac {p^{2}}{2m}}}$

con la masa del electrón . Por tanto, existe una conexión inequívoca entre la energía del electrón y el momento. Debido al principio de exclusión de Pauli, los electrones llenan todos los estados hasta un máximo de energía, la llamada energía de Fermi . Según la relación impulso-energía, esto corresponde al impulso de Fermi . El límite entre los estados de impulso ocupado y desocupado, la superficie de Fermi , es posiblemente la característica más significativa de la estructura electrónica y tiene una fuerte influencia en las propiedades del sólido. ^[2] En el modelo de electrones libres, la superficie de Fermi es una esfera. ${\displaystyle m}$ ${\displaystyle p_{F}}$

Con ACAR es posible medir la distribución del momento de los electrones. Una medición en un gas de electrones libres, por ejemplo, daría una intensidad positiva para los momentos y una intensidad cero para los momentos . La propia superficie de Fermi puede identificarse fácilmente a partir de dicha medición por la discontinuidad en . ${\displaystyle p<p_{F}}$ ${\displaystyle p>p_{F}}$ ${\displaystyle p_{F}}$

Ejemplo de densidad de momento de un electrón 1D medida mediante una medición ACAR. Las bandas que cruzan el nivel de Fermi dan discontinuidades (verde) que se superponen en una distribución continua a partir de bandas completamente llenas (naranja).

En realidad, existe una interacción entre los electrones entre sí y los núcleos atómicos del cristal. Esto tiene varias consecuencias: por ejemplo, se rompe la relación inequívoca entre energía y momento de un estado electrónico y se forma una estructura de bandas electrónicas . La medición del momento de un estado electrónico da una distribución de momentos que están todos separados por vectores reticulares recíprocos . Por lo tanto, una medición ACAR en un sólido con bandas completamente llenas (es decir, en un aislante ) da una distribución continua. Una medición ACAR en un metal tiene discontinuidades donde las bandas cruzan el nivel de Fermi en todas las zonas de Brillouin en el espacio recíproco. A esta distribución discontinua se le superpone una distribución continua de las bandas completamente llenas. De las discontinuidades se puede extraer la superficie de Fermi.

Dado que los positrones creados por la desintegración beta poseen una polarización de espín longitudinal, es posible investigar la estructura electrónica de materiales magnéticos resuelta por espín. De esta manera, se pueden separar las contribuciones del canal de espín mayoritario y minoritario y se puede medir la superficie de Fermi en los respectivos canales de espín. ^[3]

ACAR tiene varias ventajas y desventajas en comparación con otras técnicas más conocidas para la investigación de la estructura electrónica como ARPES y la oscilación cuántica : ACAR no requiere bajas temperaturas, altos campos magnéticos ni condiciones UHV . Además, es posible sondear la estructura electrónica en la superficie y en masa ( ${\displaystyle \approx }$ 100  nm de profundidad). Sin embargo, ACAR depende de muestras libres de defectos ya que las concentraciones de vacantes de hasta10 ⁻⁶ por átomo pueden atrapar positrones de manera eficiente y distorsionar la medición. ^{[nota 1]}

Teoría

En una medición ACAR se mide la desviación angular de muchos pares de radiación de aniquilación. Por lo tanto, el observable físico subyacente a menudo se denomina "densidad de momento de dos fotones" (TPMD) o . La mecánica cuántica se puede expresar como el valor absoluto al cuadrado de la transformada de Fourier de la función de onda de múltiples partículas de todos los electrones y positrones en el sólido: ${\displaystyle \rho ^{2\gamma }(\mathbf {p} )}$ ${\displaystyle \rho ^{2\gamma }(\mathbf {p} )}$ ${\displaystyle \Psi ^{ep}(\mathbf {r} )}$

${\displaystyle \rho ^{2\gamma }(\mathbf {p} )=\left|\int d\mathbf {r} e^{-i2\pi \mathbf {rp} }\Psi ^{ep}(\mathbf {r} )\right|^{2}}$

Como no es posible imaginar o calcular la función de onda de múltiples partículas , a menudo se escribe como la suma de las funciones de onda de una sola partícula del electrón en el estado th en la banda th y la función de onda del positrón : ${\displaystyle \Psi ^{ep}(\mathbf {r} )}$ ${\displaystyle \Psi _{\mathbf {k} ,j}^{e}(\mathbf {r} )}$ ${\displaystyle \mathbf {k} }$ ${\displaystyle j}$ ${\displaystyle \Psi ^{p}(\mathbf {r} )}$

${\displaystyle \rho ^{2\gamma }(\mathbf {p} )=\sum _{j}\sum _{\mathbf {k} =\mathrm {occ.} }\left|\int d\mathbf {r} e^{-i2\pi \mathbf {rp} }\Psi _{\mathbf {k} ,j}^{e}(\mathbf {r} )\Psi ^{p}(\mathbf {r} ){\sqrt {\gamma (\mathbf {r} )}}\right|^{2}}$

El factor de mejora representa la correlación electrón-positrón. ^{[nota 2]} Existen modelos de mejora sofisticados para describir las correlaciones electrón-positrón, ^[4] pero a continuación se asumirá que . Esta aproximación se denomina modelo de partículas independientes (IPM). ${\displaystyle \gamma (\mathbf {r} )}$ ${\displaystyle \gamma =1}$

Se puede obtener una forma muy ilustrativa de la TPMD mediante el uso de los coeficientes de Fourier para el producto de la función de onda : ${\displaystyle \Psi _{\mathbf {k} ,j}^{e}(\mathbf {r} )\Psi ^{p}(\mathbf {r} )}$

${\displaystyle C_{\mathbf {G} ,j}(\mathbf {k} )=\int \int d\mathbf {r} e^{-i2\pi \mathbf {r(k+G)} }\Psi _{\mathbf {k} ,j}^{e}(\mathbf {r} )\Psi ^{p}(\mathbf {r} )}$

Estos coeficientes de Fourier se distribuyen en todos los vectores recíprocos . Si se supone que la superposición de la función de onda del electrón y del positrón es constante para la misma banda , la suma de todos los vectores recíprocos de la red da un resultado muy instructivo: ^[5] ${\displaystyle \mathbf {G} }$ ${\displaystyle j}$ ${\displaystyle \rho ^{2\gamma }(\mathbf {p} )}$

${\displaystyle \mathrm {P} ^{2\gamma }(\mathbf {k} )=\sum _{\mathbf {G} }\rho ^{2\gamma }(\mathbf {G+k} )=\sum _{j}\sum _{\mathbf {k} =\mathrm {occ.} }\left|C_{\mathbf {G} ,j}(\mathbf {k} )\right|^{2}=\sum _{j}A_{j}\Theta (\mathbf {k} _{F}-\mathbf {k} )}$

La función es la función escalonada de Heaviside y la constante . Esto significa que, si se pliega hacia la primera zona de Brillouin, la densidad resultante es plana excepto en el momento de Fermi. Por lo tanto, la superficie de Fermi se puede identificar fácilmente buscando estas discontinuidades en . ${\displaystyle \Theta (\mathbf {k} )}$ ${\displaystyle A_{j}=\sum _{\mathbf {G} }\left|C_{\mathbf {G} ,j}(\mathbf {k} )\right|^{2}}$ ${\displaystyle \rho ^{2\gamma }(\mathbf {p} )}$ ${\displaystyle \mathrm {P} ^{2\gamma }(\mathbf {k} )}$

Detalles experimentales

Cuando un electrón y un positrón se aniquilan, la radiación de aniquilación conserva el momento del electrón inicial mediante un desplazamiento Doppler y una desviación angular de la colinealidad.

Cuando se implanta un positrón en un sólido, rápidamente perderá toda su energía cinética y se aniquilará con un electrón. Mediante este proceso dos cuantos gamma conSe generan 511 keV cada uno, que se encuentran en el marco de referencia del par electrón-positrón emitido en direcciones exactamente antiparalelas. Sin embargo, en el marco del laboratorio hay un desplazamiento Doppler de511 keV y una desviación angular de la colinealidad. Aunque toda la información sobre el momento del electrón está codificada en la radiación de aniquilación, debido a limitaciones técnicas no se puede recuperar por completo. Cualquiera de los dos mide el ensanchamiento Doppler de laRadiación de aniquilación de 511 keV (DBAR) o correlación angular de la radiación de aniquilación (ACAR).

Para DBAR se necesita un detector con una alta resolución energética, como un detector de germanio de alta pureza. Estos detectores normalmente no resuelven la posición de los fotones absorbidos. Por tanto, sólo se puede medir la componente longitudinal del momento del electrón . La medida resultante es una proyección 1D de . ${\displaystyle p_{\parallel }}$ ${\displaystyle \rho ^{2\gamma }(\mathbf {p} )}$

En ACAR se utilizan detectores sensibles a la posición, cámaras gamma o cámaras proporcionales de múltiples cables . Estos detectores tienen una resolución de posición típica deDe 1 a 3 mm, pero con una resolución energética que es suficiente para separar fotones dispersos o radiación de fondo. Como se descarta, se mide una proyección 2D. Para obtener una alta resolución angular de ${\displaystyle p_{\parallel }}$ ${\displaystyle \rho ^{2\gamma }(\mathbf {p} )}$1 × 10 ⁻³  rad y mejores, los detectores deben instalarse a distancias entre16 y 20 m entre sí. Aunque es posible obtener resoluciones angulares aún mejores colocando los detectores más separados, esto tiene un costo en la tasa de conteo. Ya con distancias de detector moderadas, la medición de una proyección suele tardar semanas. ^{[nota 3]} ${\displaystyle \rho ^{2\gamma }(\mathbf {p} )}$

Como ACAR mide proyecciones del TPMD es necesario reconstruir para recuperar la superficie de Fermi. Para dicha reconstrucción se utilizan técnicas similares a las de la tomografía computarizada por rayos X. A diferencia del cuerpo humano, un cristal tiene muchas simetrías que pueden incluirse en la reconstrucción. Esto hace que el procedimiento sea más complejo pero aumenta la calidad de la reconstrucción. Otra forma de evaluar los espectros ACAR es mediante una comparación cuantitativa con cálculos ab initio . ^[7] ${\displaystyle \rho ^{2\gamma }(\mathbf {p} )}$

Historia

En los primeros años, ACAR se utilizó principalmente para investigar la física del proceso de aniquilación electrón-positrón. En la década de 1930 se discutieron varios mecanismos de aniquilación. ^{[8] [9] [10]} Otto Klemperer pudo demostrar con su configuración de correlación angular que los pares electrón-positrón se aniquilan principalmente en dos cuantos gamma que se emiten en forma antiparalela. ^[9] En la década de 1950, se descubrió que midiendo la desviación de la colinealidad de la radiación de aniquilación se podía obtener información sobre la estructura electrónica de un sólido. ^{[11] [12]}

Durante este tiempo se utilizaron principalmente configuraciones con "geometría de hendidura larga". Consistían en una fuente de positrones y una muestra en el centro, un detector fijo en un lado y un segundo detector móvil en el otro lado de la muestra. Cada detector fue colimado de tal manera que el área activa era mucho más pequeña en una dimensión que en la otra (de ahí la "rendija larga"). ^{[nota 4]} Una medición con una configuración de rendija larga produce una proyección 1D de la densidad de momento del electrón . De ahí que esta técnica se denomine 1D-ACAR. ${\displaystyle \rho ^{2\gamma }(\mathbf {p} )}$

El desarrollo de cámaras gamma bidimensionales y cámaras proporcionales de múltiples cables en los años 1970 y principios de los 1980 condujo a la creación del primer espectrómetro 2D-ACAR. ^{[14] [15]} Esta fue una mejora de 1D-ACAR de dos maneras: i) la eficiencia de detección se pudo mejorar y ii) el contenido informativo aumentó considerablemente ya que la medición dio una proyección 2D de . Un ejemplo temprano importante del uso de 2D-ACAR polarizado por espín es la prueba de la mitad de metalicidad en la aleación mitad Heusler NiMnSb. ^{[16] [17]} ${\displaystyle \rho ^{2\gamma }(\mathbf {p} )}$

Referencias

1. Weber, JA; Boni, P.; Ceeh, H.; Leitner, M.; Hugenschmidt, Ch (1 de enero de 2013). "Primeras mediciones 2D-ACAR de Cu con el nuevo espectrómetro de TUM". Revista de Física: Serie de conferencias . 443 (1): 012092. arXiv : 1304.5363 . Código Bib : 2013JPhCS.443a2092W. doi :10.1088/1742-6596/443/1/012092. ISSN  1742-6596. S2CID  119246268.
2. Dugdale, SB (1 de enero de 2016). "La vida al límite: una guía para principiantes sobre la superficie de Fermi". Escritura física . 91 (5): 053009. Código bibliográfico : 2016PhyS...91e3009D. doi : 10.1088/0031-8949/91/5/053009 . hdl : 1983/18576e8a-c769-424d-8ac2-1c52ef80700e . ISSN  1402-4896.
3. Weber, JA (1 de enero de 2015). "Superficie de Fermi resuelta por giro del compuesto ferromagnético de Heusler localizado". Cartas de revisión física . 115 (20): 206404. arXiv : 1510.07808 . Código Bib : 2015PhRvL.115t6404W. doi : 10.1103/PhysRevLett.115.206404. PMID  26613459. S2CID  29184856.
4. Jarlborg, T.; Singh, Alaska (9 de enero de 1987). "Enfoque de densidad local para el cálculo de la mejora electrón-positrón en metales de transición". Física. Rev. B. 36 (9): 4660–4663. Código bibliográfico : 1987PhRvB..36.4660J. doi : 10.1103/PhysRevB.36.4660. PMID  9943477.
5. Bloquear, DG; Crujiente, VHC; Oeste, RN (1 de enero de 1973). "Estudios de superficie de Fermi y aniquilación de positrones: un nuevo enfoque". Revista de Física F: Física de los Metales . 3 (3): 561. Código bibliográfico : 1973JPhF....3..561L. doi :10.1088/0305-4608/3/3/014. ISSN  0305-4608.
6. Ceeh, Hubert; Weber, JA; Leitner, Michael; Boni, Peter; Hugenschmidt, Christoph (1 de abril de 2013). "La etapa fuente-muestra del nuevo espectrómetro de radiación de aniquilación de correlación angular bidimensional en la Technische Universität München". Revisión de Instrumentos Científicos . 84 (4): 043905–043905–7. Código Bib : 2013RScI...84d3905C. doi : 10.1063/1.4801454. ISSN  0034-6748. PMID  23635207. S2CID  37765775.
7. Ceeh, Hubert (16 de febrero de 2016). "Fuerza de interacción local electrón-electrón en níquel ferromagnético determinada por aniquilación de positrones polarizados por espín". Informes científicos . 6 : 20898. arXiv : 1501.02584 . Código Bib : 2016NatSR...620898C. doi :10.1038/srep20898. ISSN  2045-2322. PMC 4754699 . PMID  26879249. 
8. Fermi, Enrico; Uhlenbeck, George (1 de enero de 1933). "Sobre la recombinación de electrones y positrones". Revisión física . 44 (6): 510–511. Código bibliográfico : 1933PhRv...44..510F. doi : 10.1103/PhysRev.44.510.2. S2CID  14182018.
9. Klemperer, Otto (1 de julio de 1934). "Sobre la radiación de aniquilación del positrón". Actas matemáticas de la Sociedad Filosófica de Cambridge . 30 (3): 347–354. Código Bib : 1934PCPS...30..347K. doi :10.1017/s0305004100012536. ISSN  1469-8064. S2CID  52101784.
10. Perrin, F. (1933). "Materialización de electrones lors du choc de deuxelectrons. Processus divers d'annihilation deselectrons positifs". Cuentas Rendus de la Academia de Ciencias . 197 : 1302.
11. DeBenedetti, S.; Cowan, CE; Konneker, WR; Primakoff, H. (1 de enero de 1950). "Sobre la distribución angular de la radiación de aniquilación de dos fotones". Física. Rdo . 77 (2): 205. Código bibliográfico : 1950PhRv...77..205D. doi : 10.1103/PhysRev.77.205.
12. Maier-Leibnitz, Heinz (1951). "Impuls bei der Vernichtung langsamer Positronen in verschiedenen festen Stoffen". Zeitschrift für Naturforschung A. 6 (11): 663. Código bibliográfico : 1951ZNatA...6..663M. doi : 10.1515/zna-1951-1117 . S2CID  93760583.
13. Fujiwara, Kunio; Sueoka, Osamu (7 de enero de 1966). "Una medición precisa de la correlación angular de la radiación de aniquilación en monocristales de cobre". Revista de la Sociedad de Física de Japón . 21 (10): 1947. Código bibliográfico : 1966JPSJ...21.1947F. doi :10.1143/JPSJ.21.1947.
14. Manuel, AA; Fischer, Ø.; Pedro, M.; Jeavons, AP (15 de octubre de 1978). "Una aplicación de cámaras proporcionales a la medición de las propiedades electrónicas de sólidos por aniquilación de positrones". Instrumentos y métodos nucleares . 156 (1): 67–71. Código bibliográfico : 1978NucIM.156...67M. doi :10.1016/0029-554X(78)90693-6.
15. Oeste, RN (1981). "Un espectrómetro de correlación angular bidimensional de alta eficiencia para estudios de positrones". Revista de Física E: Instrumentos científicos . 14 (4): 478–488. Código Bib : 1981JPhE...14..478W. doi :10.1088/0022-3735/14/4/021.
16. Hanssen, KEHM; Mijnarends, PE (10 de enero de 1986). "Estudio de aniquilación de positrones del ferroimán semimetálico NiMnSb: teoría". Física. Rev. B. 34 (8): 5009–5016. Código bibliográfico : 1986PhRvB..34.5009H. doi : 10.1103/PhysRevB.34.5009. PMID  9940323.
17. Hanssen, KEHM; Mijnarends, PE; Rabou, LPLM; Buschow, KHJ (7 de enero de 1990). "Estudio de aniquilación de positrones del ferroimán semimetálico NiMnSb: experimento". Física. Rev. B. 42 (3): 1533-1540. Código bibliográfico : 1990PhRvB..42.1533H. doi :10.1103/PhysRevB.42.1533. PMID  9995582.

Notas

1. Esta sensibilidad se utiliza en espectroscopia de vida útil de positrones para investigar incluso concentraciones de defectos muy bajas.
2. Por simplicidad, en este ejemplo se ignora la correlación electrón-electrón.
3. Se pueden encontrar más detalles sobre la configuración de ACAR en ^[6]
4. Para ver un boceto de una configuración de rendija larga, consulte, por ejemplo, ^[13]

Otras lecturas

• Dupasquier, Alfredo (1 de enero de 1995). Espectroscopía de positrones de sólidos. Prensa IOS. ISBN 9789051992038.
• Dugdale, SB (2014). "Sondeo de la superficie de Fermi mediante aniquilación de positrones y dispersión de Compton". Física de Bajas Temperaturas . 40 (4): 328. Código bibliográfico : 2014LTP....40..328D. doi : 10.1063/1.4869588. hdl : 1983/df44f2a9-b0e0-4900-8fb2-8a74d13a3889 .