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Frank Hawthorne

Frank Christopher Hawthorne CC FRSC (nacido el 8 de enero de 1946) es un mineralogista , cristalógrafo y espectroscopista canadiense nacido en Inglaterra . Trabaja en la Universidad de Manitoba y actualmente es profesor emérito distinguido. Al combinar la teoría de grafos , la teoría de valencia de enlace [1] y el enfoque de momentos para la densidad de energía electrónica de los sólidos [2], ha desarrollado la topología de enlace [3] [4] como un enfoque riguroso para comprender los arreglos atómicos, las composiciones químicas y la paragénesis de minerales complejos de óxidos y oxisales.

Educación formal

Frank C. Hawthorne nació en Bristol , Inglaterra, el 8 de enero de 1946, hijo de Audrey Patricia (née Miles) y Frank Hawthorne, y asistió a la escuela primaria Begbrook (ahora Begbrook Primary Academy) y a la escuela primaria Bishop Road , Bristol. En 1956, se mudó a Maidenhead , Berkshire , y fue a la Maidenhead County Boys School (más tarde Maidenhead Grammar School, ahora Desborough College ), donde se centró en matemáticas, física y geografía, jugó rugby, hockey, cricket y practicó atletismo (atletismo). Fue cautivado por la geografía física y, a los 15 años, decidió convertirse en geólogo. Jugó rugby para el Thames Valley (más tarde Maidenhead) Rugby Club y cricket para el pueblo de Cookham Dean . Desde finales de 1962 en adelante, estuvo expuesto al rock and roll inglés temprano en pubs y clubes de la periferia de Londres y se convirtió en un entusiasta de por vida de esta forma de música. En 1964, ingresó en el Imperial College de Londres para estudiar geología pura, jugar al rugby, al hockey y al cricket, y beber alguna pinta de cerveza de vez en cuando. Se interesó en la geología del hard rock y su trabajo de tesis de licenciatura, 3 meses en la isla de Elba en el Mediterráneo , lo convenció de que esta era una buena elección profesional. Se graduó en 1968 y fue a la Universidad McMaster en Hamilton , Ontario , para hacer un doctorado bajo la supervisión del cristalógrafo H. Douglas Grundy. Doug Grundy le dio un anfíbol para "observar", y esta observación se convirtió en su tesis de doctorado sobre la química cristalina de los anfíboles. La Universidad McMaster tiene un Instituto de Investigación de Materiales [5] que estaba situado en el Edificio de Ciencias Superiores junto con los Departamentos de Geología, Química y Física. Todos tomaban café y almorzaban juntos en una atmósfera que era científicamente embriagadora para los estudiantes de posgrado; todas las disciplinas se mezclaban y discutían sobre ciencia todos los días. El instituto le dio a Hawthorne la oportunidad de utilizar de manera práctica la difracción de rayos X de monocristal, la difracción de neutrones de monocristal , la espectroscopia infrarroja y la espectroscopia Mössbauer , y de conocer a científicos destacados. En particular, conoció al físico I. David Brown [6] y al químico RD Shannon [7] (en año sabático de DuPont ) cuando estaban desarrollando la teoría de enlace-valencia. [8] Esta teoría pasó a desempeñar un papel importante en el trabajo de Hawthorne y se convirtió en amigo de por vida de Brown y Shannon.

Carrera y educación informal

Frank Hawthorne se graduó con un doctorado en 1973 y pasó a un puesto postdoctoral con el profesor Robert B. Ferguson en el Departamento de Ciencias Geológicas de la Universidad de Manitoba en Winnipeg , Canadá. Este fue otro paso importante en su desarrollo, ya que lo expuso a una amplia variedad de minerales de pegmatitas graníticas, particularmente a través de la influencia de Petr Černý , y trabajó en una amplia variedad de minerales de pegmatita con Černý y Ferguson, regresando varias veces al año al Instituto de Investigación de Materiales de la Universidad McMaster para recopilar datos de rayos X de monocristales (sin costo). Al final de su beca postdoctoral, se convirtió en un asociado de investigación, operando la microsonda electrónica y dando conferencias para otros miembros de la facultad cuando se fueron de licencia sabática. Después de siete años de esta existencia bastante precaria, consiguió una beca de investigación universitaria [9] en 1980, el primer año de ese programa. El Gobierno Federal reconoció que había pocos puestos académicos disponibles en la década de 1970 e introdujo el programa URF por el cual un beneficiario recibía un salario y una modesta beca de investigación para actuar como miembro de la facultad (dar conferencias e investigar) durante 5 años. Si al final de este tiempo, el URF era contratado como miembro de la facultad por la universidad, el salario era pagado en parte por el Gobierno Federal durante los siguientes 5 años. En 1983, Frank Hawthorne recibió una Beca de Equipo Importante del Consejo de Investigación en Ciencias Naturales e Ingeniería de Canadá para un Difractómetro de Cristal Único y comenzó a construir su laboratorio y a tener estudiantes de posgrado. En este momento, Hawthorne estableció conexiones con el Museo Real de Ontario como fuente de cristales para minerales de estructura desconocida, y acompañó al personal (Dr. Fred J. Wicks [10] y Terri Ottaway) [11] a la Exposición de Gemas y Minerales de Tucson , donde se conectó con coleccionistas y comerciantes de minerales que se convertirían en la principal fuente de cristales para su trabajo experimental. En 1983, fue invitado a dar una conferencia en la Universidad de Pavía . Esto dio inicio a una de las principales colaboraciones científicas de su carrera con los Dres. Roberta Oberti (it), [12] Luciano Ungaretti [13] y Giuseppi Rossi [14] sobre la química cristalina de los anfíboles, y ha pasado ~4 años en Italia trabajando con ellos en química cristalina y con Giancarlo Della Ventura [15] en Roma sobre el orden de corto alcance en anfíboles. En 1985, fue a la Universidad de Chicago durante 2 meses para trabajar con Joseph V. Smith [16]En 1945, Hawthorne se interesó por la topología de redes tridimensionales con cuatro enlaces. Allí conoció al químico teórico Jeremy Burdett , quien le presentó el enfoque de momentos para la densidad de energía electrónica de los sólidos. Esto fue fundamental para las ideas de Hawthorne sobre la estructura, ya que conectaba la topología de los enlaces químicos con la energía de los cristales constituyentes.

En 2001, se le otorgó una Cátedra de Investigación de Nivel I de Canadá , lo que lo liberó de parte de su docencia de pregrado y le permitió atraer a otra cristalógrafa, la Dra. Elena Sokolova, [17] al departamento, primero como investigadora asociada y luego como profesora investigadora. La Dra. Sokolova ha tenido una gran influencia en sus ideas sobre la estructura cristalina y también lo introdujo a la comunidad de cristalografía y mineralogía en Rusia. Obtuvo financiación del Gobierno Federal de Canadá para desarrollar un gran laboratorio: varios difractómetros de rayos X , espectroscopia infrarroja polarizada y espectroscopia Raman , espectroscopia Mössbauer a granel y mili- , microsonda electrónica y un micro-SIMS para espectrometría de masas de iones secundarios , y formó un consorcio con otros científicos locales para que él y sus estudiantes tuvieran acceso a la resonancia magnética nuclear de giro de ángulo mágico , la microscopía de fuerza atómica y la espectroscopia de fotoelectrones de rayos X , todos los cuales se utilizaron ampliamente para caracterizar minerales y procesos geoquímicos.

Trabajo científico

Tradicionalmente, la mineralogía ha sido una ciencia observacional: los mineralogistas describen nuevos minerales, miden los campos de estabilidad de los minerales conocidos con respecto a variables termodinámicas intensivas, resuelven y refinan las estructuras cristalinas e intentan desarrollar esquemas empíricos de organización de este conocimiento y aplican estos esquemas a problemas en las ciencias de la Tierra y del medio ambiente. La mayoría de los minerales son objetos complejos (sensu lato) tanto desde la perspectiva estructural como química. Por un lado, esto hace que una comprensión teórica cuantitativa de los factores que controlan la estructura, la composición química y la ocurrencia sea difícil o imposible mediante los métodos teóricos establecidos en física y química . Por otro lado, cuanto más complicado sea un mineral, por ejemplo, la veblenita: KNa(H 2 O) 3 [(Fe 2 +5Fe 3 +4Mn 2 +6Ca □ )(OH) 10 (Nb 4 O 4 {Si 2 O 7 } 2 (Si 8 O 22 ) 2 )O 2 ], [18] más información contiene sobre su origen y propiedades. El principal objetivo del trabajo de Hawthorne ha sido establecer los fundamentos teóricos de un enfoque más riguroso de la mineralogía . Los patrones de enlace de los enlaces químicos en el espacio contienen información energética significativa que puede usarse para este propósito. La topología de enlace combina aspectos de la teoría de grafos , la teoría de valencia de enlace [1] y el enfoque de momentos para la densidad de estados de energía electrónica [2] para interpretar aspectos topológicos de la estructura cristalina, y permite la consideración de muchos problemas de la estructura cristalina, la composición mineral y el comportamiento mineral que no se abordan con los métodos establecidos.

Trabajo teórico

Topología de enlaces como base teórica de la mineralogía

Utilizando la teoría de grafos , las características topológicas de una red de enlaces pueden representarse como un dígrafo cromático ponderado de poliedros de coordinación y sus conectividades. Los elementos de la matriz de adyacencia de este grafo forman un grupo de permutación que es un subgrupo del grupo simétrico SN (donde N es el número de elementos únicos fuera de la diagonal de la matriz de adyacencia), y uno puede usar teoremas de conteo (por ejemplo, el teorema de enumeración de Pólya ) para enumerar todos los conjuntos de aristas (enlaces entre poliedros) que son distintos, contando así todos los arreglos locales distintos de poliedros de coordinación. [19] [20] Este enfoque permite enumerar todos los arreglos locales topológicamente posibles para conjuntos específicos de poliedros de coordinación. Los arreglos infinitos con simetría traslacional pueden representarse mediante grafos finitos a través del envoltorio y extiende este método a los cristales . [21] El trabajo del difunto Jeremy Burdett mostró que la densidad de energía electrónica de los estados se puede derivar utilizando el método de momentos , y que la diferencia de energía entre dos estructuras depende principalmente de los primeros momentos dispares de su respectiva densidad de energía de estados [22] Esto lleva a las siguientes conclusiones: (1) los momentos de orden cero definen la composición química; (2) los momentos de segundo orden definen los números de coordinación; (3) los momentos de cuarto y sexto orden definen la conectividad local de los poliedros de coordinación; y (4) los momentos superiores definen la conectividad de mediano y largo alcance. [4] Utilizando el enfoque de los momentos, se puede demostrar que los cambios de coordinación de aniones en las reacciones químicas se correlacionan cuantitativamente con la entalpía de formación reducida de los reactivos a partir de las fases del producto para algunas reacciones minerales simples [3] y que los cambios en la topología de enlace se correlacionan con la entalpía de formación reducida para algunas fases hidratadas simples [23]

Reacciones químicas en minerales

Utilizando el enfoque de momentos (ver arriba), las reacciones químicas en minerales pueden dividirse en dos tipos: [4] (1) Reacciones continuas en las que se conserva la topología de enlace; y (2) Reacciones discontinuas en las que no se conserva la topología de enlace. (1) Para reacciones continuas, la expansión térmica y la compresión elástica deben ir acompañadas de sustituciones de elementos que mantengan la conmensurabilidad entre diferentes componentes de la estructura. Por lo tanto, se pueden definir desde una perspectiva atomística los cambios cualitativos causados ​​por la variación de temperatura y presión. Un extenso trabajo experimental [24] ha demostrado que el orden de corto alcance es omnipresente en los anfíboles y define las vías químicas por las que estos minerales responden a la variación de temperatura y presión. Los desarrollos teóricos que sustentan este comportamiento indican que deberían aplicarse a todos los demás minerales anisodésmicos [25] (2) Los minerales en los que la topología de enlace no se conserva en las reacciones químicas forman la mayoría de las especies minerales, pero son menos abundantes cuantitativamente; sin embargo, forman la mayoría de los minerales ambientalmente relevantes. Los criterios que controlan la composición química y la estabilidad de estos minerales a nivel atómico pueden derivarse de la regla de la suma de valencias y del principio de coincidencia de valencias, y gran parte de esta complejidad puede predecirse cuantitativamente razonablemente bien [26] , y las especies en solución acuosa también siguen la regla de la suma de valencias, y sus basicidades de Lewis escalan con el pH de la solución a la concentración máxima de las especies en solución [27]. Las especies complejas en solución acuosa en realidad forman los bloques de construcción de los minerales que cristalizan y, por lo tanto, las estructuras conservan un registro del pH de las soluciones de las que cristalizaron.

Jerarquía de la estructura

Una jerarquía matemática es un conjunto ordenado de elementos donde el orden refleja una relación jerárquica natural entre los elementos. La hipótesis de la jerarquía estructural establece que las estructuras pueden ordenarse jerárquicamente de acuerdo con la polimerización de poliedros de coordinación de valencia de enlace superior. [20] Las jerarquías estructurales tienen dos funciones: (1) sirven para organizar nuestro conocimiento de los minerales (estructuras cristalinas) de manera coherente, y de esta manera se relacionan con las clasificaciones estructurales originales de William Lawrence Bragg [28] y Nikolai Belov ; [29] (2) si la base de la clasificación involucra factores relacionados con los detalles mecanísticos de la estabilidad y el comportamiento de los minerales, entonces las características físicas, químicas y paragenéticas de los minerales deberían surgir como consecuencias naturales de sus estructuras cristalinas y la interacción de esas estructuras con el entorno en el que ocurren. La hipótesis de la jerarquía estructural puede justificarse considerando un proceso hipotético de construcción de estructuras mediante el cual los poliedros de valencia de enlace superior se polimerizan para formar la unidad estructural. Este proceso hipotético de construcción de estructuras se asemeja a nuestras ideas de cristalización a partir de una solución acuosa, por la cual los complejos en soluciones acuosas e hidrotermales se condensan para formar estructuras cristalinas, [27] o fragmentos de poliedros enlazados en un magma se condensan para formar un cristal. Aunque nuestro conocimiento de estos procesos es bastante vago desde una perspectiva mecanicista, los fundamentos de la hipótesis de la estructura nos dan un marco dentro del cual pensar acerca de los procesos de cristalización y disolución [30]. Se han desarrollado jerarquías estructurales para varias familias minerales, por ejemplo, boratos, [31] óxidos y oxisales de uranilo, [32 ] fosfato, [33] sulfato, [34] arsenato [35] y minerales de Cu, Pb y Hg centrados en óxido [36].

Trabajo experimental

El papel del hidrógeno en las estructuras cristalinas

Durante mucho tiempo se consideró que el hidrógeno era un componente poco importante de los minerales, en particular cuando se encontraba en forma de "agua de hidratación". Ahora, esta visión ha cambiado: la naturaleza polar del hidrógeno controla las dimensiones de la polimerización de los oxianiones fuertemente unidos en las estructuras cristalinas, [37] lo que da lugar a estructuras en forma de cúmulos, cadenas, láminas y armazones. Los minerales que se forman en el núcleo, el manto y la corteza profunda no incorporan tanto hidrógeno, y el hidrógeno también es mucho menos polar a altas presiones debido a la simetrización de los enlaces donantes y aceptores, y los minerales generalmente cristalizan en forma de armazones. Los minerales que se forman en la corteza superficial o en la superficie de la Tierra tienen estructuras en forma de cúmulos, cadenas, láminas y armazones en respuesta al hidrógeno constituyente.

Desorden de orden de corto alcance en minerales formadores de rocas

El orden de largo alcance (LRO) describe la tendencia de los átomos a ordenarse en una ubicación específica en una estructura, promediada sobre todo el cristal. El orden de corto alcance (SRO) es la tendencia de los átomos a agruparse localmente en disposiciones que son discordantes con la distribución aleatoria. Se puede utilizar una forma local de la teoría de enlace-valencia (es decir, NO un enfoque de campo medio) para predecir patrones de SRO [38]. La espectroscopia infrarroja (IR) en la región de estiramiento fundamental de OH es sensible tanto al LRO como al SRO de especies unidas a OH, y se puede combinar el refinamiento de la estructura de Rietveld y la espectroscopia IR para derivar patrones de SRO. [39] Por lo tanto, el H puede actuar como una sonda local de SRO en muchos minerales complejos formadores de rocas. [25]

Elementos litófilos ligeros en minerales formadores de rocas

Los elementos litófilos ligeros (LLE) pueden ser componentes variables importantes en varios grupos de minerales formadores de rocas que se pensaba que estaban libres de LLE o que contenían cantidades estequiométricamente fijas de estos componentes. El examen sistemático de este tipo de problemas cristaloquímicos utilizando una combinación de SREF (refinamiento de ocupación del sitio), SIMS (espectrometría de masas de iones secundarios) y HLE (extracción de línea de hidrógeno) mostró que este no es el caso. [40] De particular importancia son el papel de Li, Ti y H en anfíboles, [41] Li y H en estaurolita [42] y Li en turmalina [43]. Este trabajo ha resultado en una comprensión mucho mejor de la química cristalina de estos minerales y la posibilidad de modelos de actividad más realistas para su tratamiento termodinámico.

Química cristalina de los minerales del supergrupo anfíbol

En 1987, Hawthorne comenzó a colaborar con Roberta Oberti, Luciano Ungaretti y Giuseppe Rossi en Pavía utilizando el refinamiento de la estructura cristalina a gran escala y el análisis de microsonda electrónica de anfíboles para resolver muchos problemas cristaloquímicos, por ejemplo [44] Este trabajo ha tenido un gran impacto en la comprensión de la estructura, la composición química y la aparición de los anfíboles [45] y resultó en una clasificación y nomenclatura más completas para estos minerales [46]

Química cristalina de los minerales del supergrupo de la turmalina

Los minerales de turmalina rivalizan con los anfíboles en complejidad, y fueron relativamente desatendidos hasta hace veinticinco años. [ ¿cuándo? ] Hawthorne y sus estudiantes comenzaron el trabajo cristaloquímico sobre estos minerales y rápidamente identificaron un nuevo subgrupo de minerales de turmalina, [47] demostraron que la turmalina tiene patrones de ordenamiento de cationes más complicados de lo que se pensaba hasta entonces, [48] y la Asociación Mineralógica Internacional aprobó un nuevo esquema de clasificación para los minerales del supergrupo de la turmalina. [49] Desde entonces [ ¿cuándo? ] ha habido un aumento importante en los estudios de la turmalina, convirtiéndola en un mineral útil desde el punto de vista petrogenético. [ cita requerida ]

Descripción de nuevos minerales

El trabajo sistemático sobre la química cristalina de los minerales formadores de rocas ha llevado al descubrimiento de muchos tipos de sustitución química hasta ahora no reconocidos, por ejemplo [50] El principal interés con respecto a los minerales accesorios raros es la oportunidad de examinar nuevas estructuras cristalinas en relación con la organización jerárquica de los arreglos estructurales en general. A menudo por serendipia, este trabajo ha llevado a algunos hallazgos muy interesantes [por ejemplo, el descubrimiento de tiosulfato en sidpietersita [51] y grupos [C 4 -Hg 2+4 ] 4+ en mikecoxita [52] Hawthorne ha estado involucrado en el descubrimiento de 180 nuevas especies minerales.

Honores

Bibliografía

Artículos de revistas

Libros

Referencias

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