La espectroscopia de fotoemisión con resolución de ángulo basada en láser es una forma de espectroscopia de fotoemisión con resolución de ángulo que utiliza un láser como fuente de luz. La espectroscopia de fotoemisión es una técnica experimental potente y sensible para estudiar la física de superficies. [1] Se basa en el efecto fotoeléctrico observado originalmente por Heinrich Hertz en 1887 y luego explicado por Albert Einstein en 1905 de que cuando un material es iluminado por la luz, los electrones pueden absorber fotones y escapar del material con energía cinética : ¿Dónde está la energía del fotón incidente , la función de trabajo del material? Dado que la energía cinética de los electrones expulsados está altamente asociada con la estructura electrónica interna , al analizar la espectroscopia de fotoelectrones se pueden realizar las propiedades físicas y químicas fundamentales del material, como el tipo y la disposición de los enlaces locales , la estructura electrónica y la composición química .
Además, debido a que los electrones con diferente momento escaparán de la muestra en diferentes direcciones, la espectroscopia de fotoemisión con resolución de ángulo se usa ampliamente para proporcionar el espectro de energía-momento dispersivo. El experimento de fotoemisión se lleva a cabo utilizando una fuente de luz de radiación sincrotrón con una energía fotónica típica de 20 a 100 eV. La luz de sincrotrón es ideal para investigar sistemas de superficies bidimensionales y ofrece una flexibilidad incomparable para variar continuamente la energía del fotón incidente. Sin embargo, debido a los altos costos de construcción y mantenimiento de este acelerador, la alta competencia por el tiempo del haz, así como el recorrido libre medio mínimo universal de electrones en el material alrededor de la energía del fotón operativo (20-100 eV), lo que conduce al obstáculo fundamental. Debido a la sensibilidad de los materiales tridimensionales a granel, es deseable una fuente de fotones alternativa para la espectroscopia de fotoemisión con resolución angular.
Si se utilizan láseres de femtosegundos, el método se puede ampliar fácilmente para acceder a estados electrónicos excitados y dinámica electrónica mediante la introducción de un esquema de sonda de bomba; consulte también espectroscopia de fotoelectrones de dos fotones .
Algunos grupos de investigación habían desarrollado espectroscopia de fotoemisión con resolución angular basada en láser de mesa. [2] [3] [4] Daniel Dessau de la Universidad de Colorado, Boulder , hizo la primera demostración y aplicó esta técnica para explorar sistemas superconductores . [2] El logro no sólo reduce en gran medida los costos y el tamaño de la instalación, sino que también, lo que es más importante, proporciona una sensibilidad masiva sin precedentes debido a la baja energía de los fotones, típicamente 6 eV, y, en consecuencia, el camino libre medio del fotoelectrón más largo (2– 7 nm) en la muestra. Esta ventaja es extremadamente beneficiosa y poderosa para el estudio de materiales fuertemente correlacionados y superconductores de alta Tc en los que la física de los fotoelectrones de las capas superiores puede ser diferente de la del resto. Además de una mejora de aproximadamente un orden de magnitud en la sensibilidad global, el avance en la resolución del momento también es muy significativo: los fotoelectrones estarán más ampliamente dispersos en el ángulo de emisión cuando la energía del fotón incidente disminuya. En otras palabras, para una resolución angular dada del espectrómetro de electrones, la menor energía del fotón conduce a una mayor resolución del momento. [ cita necesaria ] La resolución de impulso típica de un ARPES basado en láser de 6 eV es aproximadamente 8 veces mejor que la de un ARPES de radiación sincrotrón de 50 eV . Además, la mejor resolución del momento debido a la baja energía de los fotones también da como resultado un menor espacio k accesible para ARPES, lo que resulta útil para un análisis del espectro más preciso. Por ejemplo, en el sincrotrón ARPES de 50 eV , los electrones de las primeras 4 zonas de Brillouin se excitarán y dispersarán para contribuir al análisis de fotoelectrones. Sin embargo, el pequeño impulso de 6 eV ARPES solo accederá a una parte de la primera zona de Brillouin y, por lo tanto, solo aquellos electrones de una pequeña región del espacio k pueden ser expulsados y detectados como fondo. El fondo de dispersión inelástica reducido es deseable al medir cantidades físicas débiles, en particular los superconductores de alta Tc .
El primer sistema ARPES basado en láser de 6 eV utilizó un Ti bloqueado en modo Kerr: se usa un oscilador de zafiro y se bombea con otro láser Nd: Vanadato de frecuencia duplicada de 5 W y luego genera pulsos de 70 fs y 6 nJ que se pueden sintonizar alrededor de 840 nm ( 1,5 eV) con una tasa de repetición de 1 MHz. [ cita necesaria ] Se llevan a cabo dos etapas de generación de luz de segundo armónico no lineal mediante coincidencia de fase tipo Ι en β- borato de bario y luego se genera la luz cuádruple con 210 nm (~ 6 eV) y finalmente se enfoca y se dirige hacia el cámara de vacío ultraalto como fuente de fotones de baja energía para investigar la estructura electrónica de la muestra.
En la primera demostración, el grupo de Dessau demostró que el espectro típico del cuarto armónico encaja muy bien con el perfil gaussiano con un ancho total a la mitad del máximo de 4,7 meV y presenta una potencia de 200 μW. [ cita necesaria ] El rendimiento de alto flujo (~ 10 14 - 10 15 fotones/s) y ancho de banda estrecho hace que el ARPES basado en láser abrume al ARPES de radiación sincrotrón , incluso aunque se utilicen las mejores líneas de luz onduladoras . [ cita necesaria ] Otro punto notable es que se puede hacer que la luz cuádruple pase a través de una placa de 1/4 de onda o de 1/2 onda , lo que produce la polarización circular o cualquier luz de polarización lineal en el ARPES . Debido a que la polarización de la luz puede influir en la relación señal/fondo, la capacidad de controlar la polarización de la luz es una mejora y una ventaja muy significativa sobre el sincrotrón ARPES. Con las características favorables antes mencionadas, que incluyen menores costos de operación y mantenimiento, mejor resolución de energía y momento, y mayor flujo y facilidad de control de polarización de la fuente de fotones, el ARPES basado en láser es sin duda un candidato ideal para ser empleado en la realización de experimentos más sofisticados. en física de la materia condensada .
Una forma de mostrar la poderosa capacidad de ARPES basado en láser es estudiar superconductores de alta Tc . [3] Las siguientes referencias de figuras se refieren a esta publicación. La figura 1 muestra la relación de dispersión experimental , energía de enlace versus momento, del superconductor Bi 2 Sr 2 CaCu 2 O 8+d a lo largo de la dirección nodal de la zona de Brillouin . Las figuras 1 (b) y 1 (c) están tomadas por la fuente de luz de sincrotrón de 28 eV y 52 eV, respectivamente, con las mejores líneas de luz onduladoras . Los picos espectrales significativamente más nítidos, la evidencia de cuasipartículas en el superconductor de cuprato , obtenidos por el potente ARPES basado en láser se muestran en la Fig. 1 (a) . Esta es la primera comparación de la relación energía-momento dispersiva con baja energía fotónica de un láser de mesa con mayor energía del sincrotrón ARPES. La dispersión mucho más clara en (a) indica que la resolución mejorada de energía-momento, así como muchas características físicas importantes, como la dispersión general de la banda, la superficie de Fermi , los espacios superconductores y una torsión por acoplamiento electrón-bosón, se reproducen con éxito. Es previsible que en un futuro próximo el ARPES basado en láser se utilice ampliamente para ayudar a los físicos de la materia condensada a obtener información más detallada sobre la naturaleza de la superconductividad en materiales exóticos, así como otras propiedades novedosas que no pueden observarse mediante el estado de la materia. Técnicas experimentales convencionales de última generación.
"ARPES basado en láser de femtosegundo se puede ampliar para brindar acceso espectroscópico a estados excitados en fotoemisión de resolución temporal y espectroscopía de fotoelectrones de dos fotones" . Al bombear un electrón a un estado excitado de nivel superior con el primer fotón, el segundo fotón de sondeo puede estudiar la evolución posterior y las interacciones de los estados electrónicos en función del tiempo. Los experimentos tradicionales con bomba y sonda suelen medir los cambios de algunas constantes ópticas, que pueden ser demasiado complejas para obtener la física relevante. Dado que el ARPES puede proporcionar mucha información detallada sobre las estructuras e interacciones electrónicas, el ARPES basado en láser de sonda de bomba puede estudiar sistemas electrónicos más complicados con una resolución de subpicosegundos.
Aunque la fuente de radiación de sincrotrón con resolución angular se utiliza ampliamente para investigar el espectro de energía-momento dispersivo de la superficie, el ARPES basado en láser puede incluso proporcionar estructuras electrónicas más detalladas y sensibles al volumen con una resolución de energía y momento mucho mejor, que son de vital importancia. para estudiar el sistema electrónico fuertemente correlacionado, el superconductor de alta T c y la transición de fase en un sistema cuántico exótico. [ cita necesaria ] Además, los costos más bajos de operación y el mayor flujo de fotones hacen que ARPES basado en láser sea más fácil de manejar y más versátil y poderoso entre otras técnicas experimentales modernas para la ciencia de superficies.
