Aprendió la técnica fotográfica de Pierre Petit y comenzó a trabajar en 1860 con la apertura de su estudio fotográfico en París.
Al igual que Nadar, planteó el retrato fotográfico como una tarea artística ajena a la comercialidad.
Trabajaba con fondos grises y sin elementos de atrezzo, para centrarse en lo realmente importante, el rostro del modelo.
En enero de 1872, hubo una discusión durante una cena organizada por el grupo y Rimbaud hirió gravemente a Carjat con el bastón-espada arrebatado a Albert Ménat, luego de lo cual Verlaine sacó rápidamente al muchacho de allí.
Esta es la fotografía menos conocida de Rimbaud, en la que luce mucho más joven y que, según su propia hermana, muestra al poeta tal y como lucía en aquella época.