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Óxido de alta entropía

Estructura del óxido de alta entropía (MgNiCoCuZn) 0,2 O con la ocupación de sitios mostrada. Los átomos de oxígeno se muestran en rojo.

Los óxidos de alta entropía (HEO) son óxidos complejos que contienen cinco o más cationes metálicos principales y tienen una estructura cristalina monofásica. El primer HEO, (MgNiCuCoZn) 0,2 O en una estructura de sal de roca , fue informado en 2015 por Rost et al . [1] Los HEO se han sintetizado con éxito en muchas estructuras, incluidas las fluoritas , [2] las perovskitas y las espinelas . [3] Actualmente, se están investigando los HEO para aplicaciones como materiales funcionales. [3] [4] [5]

Historia

En el ámbito de los materiales de alta entropía, los HEO están precedidos por las aleaciones de alta entropía (HEA), que fueron descritas por primera vez por Yeh et al. en 2004. [6] Las HEA son aleaciones de cinco o más elementos metálicos principales. Se ha demostrado que algunas HEA poseen propiedades mecánicas deseables, como la retención de resistencia/dureza a altas temperaturas. [7] La ​​investigación sobre HEA se aceleró sustancialmente en la década de 2010. [8]

El primer HEO, (MgNiCuCoZn) 0,2 O en una estructura de sal de roca , fue informado en 2015 por Rost et al . [1] De manera similar a los HEA, (MgNiCuCoZn) 0,2 O es un material monofásico multicomponente. El sitio catiónico en el material (MgNiCuCoZn) 0,2 O está desordenado en su composición, de manera similar a los HEA. Sin embargo, a diferencia de los HEA, (MgNiCuCoZn) 0,2 O contiene una subred de aniones ordenada. Tras el descubrimiento de los HEO en 2015, el campo se expandió rápidamente. [3] [4]

Desde el descubrimiento de los HEO, el campo de los materiales de alta entropía se ha ampliado para incluir diboruros metálicos de alta entropía, carburos de alta entropía, sulfuros de alta entropía y aluminosiliciuros de alta entropía. [4]

Predicción de la formación de HEO

Principio de estabilización de la entropía

La formación de HEO se basa en el principio de estabilización de la entropía. La termodinámica predice que se formará la estructura que minimice la energía libre de Gibbs para una temperatura y presión determinadas. La fórmula para la energía libre de Gibbs viene dada por:

donde G es la energía libre de Gibbs , H es la entalpía , T es la temperatura absoluta y S es la entropía . Se puede ver claramente a partir de esta fórmula que una entropía grande reduce la energía libre de Gibbs y, por lo tanto, favorece la estabilidad de la fase. También se puede ver que la entropía se vuelve cada vez más importante para determinar la estabilidad de la fase a temperaturas más altas. En un sistema multicomponente, un componente de la entropía es la entropía de mezcla ( ). Para una mezcla ideal, toma la forma:

donde R es la constante de los gases ideales , n es el número de componentes y c i es la fracción atómica del componente i . El valor de aumenta a medida que aumenta el número de componentes. Para un número dado de componentes, se maximiza cuando las fracciones atómicas de los componentes se aproximan a cantidades equimolares.

La evidencia de la estabilización de la entropía la proporciona la sal de roca original HEO (MgNiCuCoZn) 0,2 O. El (MgNiCuCoZn) 0,2 O monofásico se puede preparar mediante la reacción en estado sólido de CuO, CoO, NiO, MgO y ZnO. [1] Rost et al. informaron que, en condiciones de reacción en estado sólido que producen (MgNiCuCoZn) 0,2 O monofásico , la ausencia de cualquiera de los cinco precursores de óxido dará como resultado una muestra multifásica, [1] lo que sugiere que la entropía configuracional estabiliza el material.

Otras consideraciones

De la fórmula de la energía libre de Gibbs se desprende claramente que la reducción de entalpía es otro indicador importante de la estabilidad de la fase. Para que se forme un HEO, la entalpía de formación debe ser lo suficientemente pequeña como para que la entropía configuracional la supere. Además, la discusión anterior supone que la cinética de la reacción permite la formación de la fase termodinámicamente favorecida.

Métodos de síntesis

Reacción en estado sólido

Las muestras a granel de HEO se pueden preparar mediante el método de reacción en estado sólido. En esta técnica, los precursores de óxido se muelen con bolas y se prensan en un cuerpo verde , que se sinteriza a alta temperatura. La energía térmica proporcionada acelera la difusión dentro del cuerpo verde, lo que permite que se formen nuevas fases dentro de la muestra. Las reacciones en estado sólido a menudo se llevan a cabo en presencia de aire para permitir que las mezclas ricas en oxígeno y deficientes en oxígeno liberen y absorban oxígeno de la atmósfera, respectivamente. No se requiere que los precursores de óxido tengan la misma estructura cristalina que el HEO deseado para que el método de reacción en estado sólido sea eficaz. Por ejemplo, CuO y ZnO se pueden utilizar como precursores para sintetizar (MgNiCuCoZn) 0,2 O. A temperatura ambiente, CuO tiene la estructura de tenorita y ZnO tiene la estructura de wurtzita .

Atrapamiento estérico polimérico

El atrapamiento estérico polimérico es una técnica de química húmeda para sintetizar óxidos. Se basa en principios similares al proceso sol-gel , que también se ha utilizado para sintetizar HEO. [9] [10] El atrapamiento estérico polimérico requiere que los compuestos solubles en agua que contienen el catión metálico deseado (por ejemplo, acetatos metálicos, cloruros metálicos) se coloquen en una solución con agua y un polímero soluble en agua (por ejemplo, PVA, PEG). En solución, los cationes se mezclan completamente y se mantienen juntos por las cadenas de polímero. [11] El agua se elimina para producir una espuma cuyos componentes orgánicos se queman con un paso de calcinación, produciendo un polvo de óxido mixto fino y puro, [12] que se puede prensar en un cuerpo verde y sinterizar. Este método fue informado por primera vez por Nguyen et al. en 2011. [12] En 2017, Kriven y Tseng informaron sobre la primera síntesis de HEO por atrapamiento estérico polimérico. [13]

El atrapamiento estérico polimérico se puede utilizar para sintetizar muestras de HEO a granel que son difíciles de sintetizar con éxito mediante el método de estado sólido. Por ejemplo, Musico et al. sintetizaron el cuprato de alta entropía (LaNdGdTbDy) 0.4 CuO 4 mediante reacción en estado sólido y atrapamiento estérico polimérico. [11] La difracción de rayos X de la muestra preparada con reacción en estado sólido mostró pequeñas inclusiones de una segunda fase, y la espectroscopia de rayos X de energía dispersiva mostró distribuciones no homogéneas de algunos cationes. No se encontraron picos de impurezas ni evidencia de distribución no homogénea de cationes en la muestra de este material preparada con atrapamiento estérico polimérico.

Otras técnicas

Otras técnicas que se han utilizado para sintetizar HEO incluyen:

Materiales HEO

Los primeros HEO sintetizados tenían la estructura de sal de roca. Desde entonces, la familia de HEO se ha ampliado para incluir perovskita, espinela, fluorita y otras estructuras. [22] [11] [23] [24] [25] [26] Algunas de estas estructuras, como la estructura de perovskita, son notables porque tienen dos sitios de cationes, cada uno de los cuales puede poseer independientemente un desorden composicional. Por ejemplo, se han sintetizado perovskitas de alta entropía (GdLaNdSmY) 0,2 MnO 3 (entropía configuracional del sitio A), Gd(CoCrFeMnNi) 0,2 O 3 (entropía configuracional del sitio B) y (GdLaNdSmY) 0,2 (CoCrFeMnNi) 0,2 O 3 (entropía configuracional del sitio A y del sitio B). [27] [28]

Propiedades y aplicaciones

A diferencia de los HEA, que se suelen investigar por sus propiedades mecánicas, los HEO suelen estudiarse como materiales funcionales. El HEO original, (MgNiCuCoZn) 0,2 O, se ha investigado como un material prometedor para aplicaciones en la producción y almacenamiento de energía, por ejemplo , como material de ánodo en baterías de iones de litio, [30] o como material dieléctrico de gran k , [31] o en catálisis. [32] [33]

Baja conductividad térmica

Se ha demostrado que aumentar la entropía configuracional de un material reduce su conductividad térmica reticular. [34] En consecuencia, los HEO suelen tener conductividades térmicas más bajas que los materiales con la misma estructura cristalina y solo un catión por sitio reticular. [35] [36] La conductividad térmica de los HEO suele ser mayor o comparable a la conductividad térmica de los materiales amorfos que contienen los mismos componentes. [3] Sin embargo, los materiales cristalinos suelen tener módulos elásticos más altos que los materiales amorfos de los mismos componentes. La combinación de estos factores hace que los HEO ocupen una región única del espacio de propiedades al tener las relaciones más altas de módulo elástico a conductividad térmica de todos los materiales. [35]

Ajuste de propiedades mediante selección de cationes

Los HEO mejoran la capacidad de ajuste de las propiedades funcionales a través de la selección de cationes. Las propiedades magnéticas [37] [38] , catalíticas [39] y termofísicas [40] se pueden ajustar modificando la composición de cationes de un HEO determinado. Muchas aplicaciones de materiales exigen un conjunto de propiedades muy específico. Por ejemplo, los revestimientos de barrera térmica requieren un coeficiente de expansión térmica que coincida con una superficie metálica, estabilidad de fase a alta temperatura, baja conductividad térmica e inercia química, entre otras propiedades. [41] Debido a su capacidad de ajuste innata, los HEO se han propuesto como candidatos para aplicaciones de materiales avanzados, como los revestimientos de barrera térmica. [40]

Terminología

La definición de óxido de alta entropía es objeto de debate. En la literatura sobre óxidos, el término se utiliza comúnmente para referirse a cualquier óxido con al menos cinco cationes principales. [42] Sin embargo, se ha sugerido que se trata de un nombre inapropiado, ya que la mayoría de los informes no calculan la entropía configuracional. [42] Además, un estudio de 10 HEO encontró que solo 3 estaban estabilizados por entropía. [43] Se ha sugerido que el término HEO se reemplace por tres términos: óxido de composición compleja, óxido de alta entropía y óxido estabilizado por entropía. [42] En este esquema, composicionalmente complejo se refiere a materiales con múltiples elementos que ocupan la misma subred, alta entropía se refiere a materiales donde la entropía configuracional juega un papel en la estabilización, y estabilizado por entropía se refiere a materiales donde la entropía domina el término de entalpía y es necesario para la formación de una fase cristalina.

Véase también

Referencias

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