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1.1.1-Propelano

[1.1.1] El propelano es un compuesto orgánico , el miembro más simple de la familia de los propelanos . Es un hidrocarburo con fórmula C 5 H 6 o C 2 (CH 2 ) 3 . La estructura molecular consta de tres anillos de tres átomos de carbono cada uno, que comparten un enlace C–C .

[1.1.1] El propelano es una molécula muy deformada . Los enlaces de los dos átomos de carbono centrales tienen una geometría tetraédrica invertida y la longitud del enlace central es de 160 pm. La fuerza de ese enlace es discutida; las estimaciones varían de 59-65  kcal / mol a ninguna fuerza en absoluto. Se calcula que la energía del estado birradical (sin ningún enlace central) es 80 kcal/mol mayor. A 114 °C se isomerizará espontáneamente a 3-metilidenociclobuteno ( 5 a continuación) con una vida media de 5 minutos. Su energía de deformación se estima en 102 kcal/mol (427  kJ /mol). Sorprendentemente, el [1.1.1]propelano es persistente a temperatura ambiente y es algo menos susceptible a la descomposición térmica que el sistema [2.2.2]propelano, menos deformado (90 kcal/mol), que tiene una vida media estimada de solo alrededor de 1 h a 25 °C. [1] Esta estabilidad inusual se atribuye a la deslocalización de la densidad electrónica del enlace entre los átomos de carbono centrales hacia los átomos de carbono puente. [2]

El tipo de enlace en esta molécula se ha explicado en términos de enlace por desplazamiento de carga . [3]

Síntesis

[1.1.1] El propelano fue reportado por primera vez por Kenneth B. Wiberg y F. Walker en 1982. La síntesis comienza con la ciclopropanación de 1,1-bis(clorometil)etileno , [4] de acuerdo con el siguiente esquema:

Esquema 1. Síntesis de [1.1.1]propelano

La síntesis comienza con la conversión del ácido 1,3-dicarboxílico del biciclo[1.1.1]pentano 1 en una reacción de Hunsdiecker al correspondiente dibromuro 2 , seguida de una reacción de acoplamiento con n -butillitio . El producto final 3 se aisló mediante cromatografía en columna a -30 °C.

Sin embargo, Szeimies publicó una síntesis mucho más simplificada. [5] Comienza con la adición de dibromocarbeno al enlace alqueno del 3-cloro-2-(clorometil)propeno 6 seguido de desprotonación por metil-litio y desplazamientos nucleofílicos en 7 . [6] El producto no se aisló, sino que se mantuvo en solución a -196 °C.

Reacciones

Adición de ácido acético

[1.1.1] El propelano reacciona espontáneamente con el ácido acético para producir un éster de metilidenociclobutano ( 4 arriba).

Polimerización

[1.1.1] El propelano sufre una reacción de polimerización donde el enlace C–C central se divide y se conecta a unidades monoméricas adyacentes, lo que da como resultado los stafanos . [7]

Esquema 2. Síntesis de [ n ]staffano

Una polimerización radical iniciada por formiato de metilo y peróxido de benzoilo da como resultado una distribución de oligómeros . Una polimerización por adición aniónica con n -butillitio da como resultado un producto completamente polimerizado. La difracción de rayos X del polímero muestra que los enlaces C–C que los unen tienen longitudes de enlace de solo 1,48 Å, significativamente más cortas que las normales de 1,54 Å.

El compuesto 1,3-deshidroadamantano , que puede considerarse un [1.3.3]propellano puenteado, también polimeriza de manera similar.

Véase también

Referencias

  1. ^ "Houben-Weyl Methods of Organic Chemistry Vol. E 17e, 4th Edition Supplement (E-Book PDF) - Thieme.de - Thieme Webshop - Armin de Meijere, Holger Butenschön, Hak-Fun Chow, Lutz Fitjer, Günter Haufe". Tienda web de Thieme (en alemán). Archivado desde el original el 22 de octubre de 2017. Consultado el 21 de octubre de 2017 .
  2. ^ Sterling, Alistair J.; Dürr, Alexander; Smith, Russell; Anderson, Edward Alexander; Duarte, Fernanda (13 de abril de 2020). "Racionalización de la diversa reactividad de [1.1.1]propellano a través de la deslocalización sigma-pi". Chemical Science . 11 (19): 4895–4903. doi : 10.1039/D0SC01386B . ISSN  2041-6539. PMC 8159217 . PMID  34122945. 
  3. ^ Wu, Wei; Gu, Junjing; Song, Jinshuai; Shaik, Sason; Hiberty, Philippe C. (2009). "El enlace invertido en [1.1.1]Propellane es un enlace de desplazamiento de carga". Angew. Chem. Int. Ed. 48 (8): 1407–1410. doi : 10.1002/anie.200804965 . PMID  19072971.
  4. ^ Wiberg, KB; Walker, FH (1982). "[1.1.1]Propellane". J. Am. Chem. Soc. 104 (19): 5239–5240. doi :10.1021/ja00383a046.
  5. ^ Belzner, Johannes; Bunz, Uwe; Semmler, Klaus; Szeimies, Günter; Opitz, Klaus; Schlüter, Arnulf-Dieter; et al. (1989). "Sobre la síntesis de [1.1.1] propelano". Química. Ber. 122 (2): 397–398. doi :10.1002/cber.19891220233.
  6. ^ Mondanaro, Kathleen R.; Dailey, William P. "[1.1.1]Propellane". Síntesis orgánicas . 75 : 98; Volúmenes recopilados , vol. 10.
  7. ^ Kaszynski, Piotr; Michl, Josef (1988). "[ n ]Staffanes: un conjunto de construcción "Tinkertoy" de tamaño molecular para nanotecnología. Preparación de telómeros funcionalizados en los extremos y un polímero de [1.1.1]propellano". J. Am. Chem. Soc. 110 (15): 5225–5226. doi :10.1021/ja00223a070.